综述：空心碳球作为费托合成反应的催化剂载体：合成技术、优化策略及未来研究方向

《Fuel Processing Technology》：Hollow carbon spheres as catalyst support for Fischer-Tropsch synthesis: synthesis techniques, optimization strategies, and future research

液化天然气粘度特性研究在100-225K和0.3-10MPa范围内，采用改进振动丝粘度计测量甲烷液相及超临界态、乙烷液相的粘度，数据与文献对比发现显著差异，最终通过修正Tait-Andrade方程实现可靠关联，不确定度低于2.0%。

　　

摘要

液化天然气被认为是全球能源转型中的关键组成部分。粘度是分析相行为、流体计量、液化过程模拟与优化以及液化天然气用流体机械设计的重要因素。然而，关于223 K以下低温流体粘度的研究非常有限。值得注意的是，不同数据集之间存在显著差异。在本研究中，我们在100至225 K的温度范围内和高达10 MPa的压力下测量了甲烷和乙烷的粘度。粘度测量的综合扩展不确定性（k = 2）估计为2.0%，适用于所有温度和压力范围。本研究获得的实验结果与文献中的数据进行了比较，以确定可靠的数据集。然后使用改进的Tait-Andrade方程对这些数据集进行了相关性分析。本研究中为甲烷和乙烷开发的相关性与实验结果吻合良好。

引言

天然气是三大主要能源之一，另外两种是煤炭和石油。尽管天然气是一种化石燃料，但由于其燃烧更清洁的特性，人们对其的偏好日益增加。它约占全球一次能源消耗的四分之一，且其消费份额呈逐年增长趋势[1]。天然气的交易主要分为两种形式：管道天然气和液化天然气（LNG）。天然气在液态下的体积约为气态下的六百二十五分之一。由于供应区和需求区在地理上的分离，LNG比管道天然气更适合远距离运输和储存[2]。LNG是开发最充分的能源之一，全球市场连接了20个出口市场和51个进口市场[3]。

近年来，LNG价格频繁出现较大波动，这受到多种因素的影响[4]。面对LNG需求的年度增长，LNG产业链不断进行改进，以提高经济效率和产品质量。由于该产业链通常包括天然气液化、运输、储存和气化等环节，其中涉及相变和能量传递，因此热物理性质对整个过程的设计和优化至关重要[5]。粘度是最重要的热物理性质之一，因为它在许多工业设计过程中是一个基本参数[6,7]。在LNG工程过程中，粘度在相行为分析、流体计量、液化过程模拟优化以及流体机械（如泵[8]和换热器[9]）的设计中起着关键作用。实验研究是阐明温度和压力等变量如何影响热物理性质的有效方法。尽管材料、原材料和劳动力成本持续上升，且人们越来越意识到准确粘度数据在工业过程中的重要性，但223 K以下天然气的粘度数据仍然有限，现有的实验结果也存在显著差异。这种现象不仅出现在天然气混合物的粘度研究中，也出现在其主要成分的粘度研究中。

甲烷和乙烷是LNG的主要成分，通常占LNG总量的95%以上。据我们所知，大多数关于223 K以下温度下的甲烷和乙烷的粘度测量都是在20世纪70年代之前进行的。这些数据的准确性值得进一步探讨。如讨论部分所述，所有研究获得的数据存在显著差异[10,23]，尤其是甲烷的数据变化幅度超过10%。天然气行业需要新的基础粘度数据，以实现更高效的设计，并在更广泛的条件下运行。

在我们之前的工作中，我们开发了一种振动丝粘度计，用于测量（90至225）K温度范围内的低温流体的粘度，例如气体、液体和超临界状态的氮气和氩气[24]。本工作的目的是改进这一装置，测量（100至225）K温度范围和（0.3至10）MPa压力范围内的甲烷和乙烷的粘度。我们将本研究的结果与其他研究人员报告的结果进行了比较，以确定实验数据之间的差异程度。我们确定了一个可靠的测量数据集，并随后使用改进的Tait-Andrade方程对其进行了相关性分析。

章节摘录

材料

表1列出了本研究中使用的化学品的详细规格。所有样品的纯度均由供应商提供，未进行进一步的分析或纯化。

工作原理

测量使用的是振动丝粘度计。该技术的详细理论描述已在其他文献中给出[25,26]。一根钨丝被置于永久磁场中，并被待测流体包围。通过该钨丝通入正弦电流

实验

分别在38个（T, p）状态点和54个（T, p）状态点，沿着7条等温线（T = 100, 110, 120, 140, 183, 205, 225）K和高达10 MPa的压力下，测量了甲烷和乙烷的粘度。甲烷的测量涵盖了液态和超临界状态，而乙烷的测量仅限于液态。甲烷的密度使用Setzmann和Wagner提出的状态方程计算得出，乙烷的密度则来自

结论

使用振动丝粘度计，在（100至225）K的温度范围和（0.3至10）MPa的压力范围内，测定了甲烷的液态和超临界状态以及液态乙烷的粘度。共测量了92个数据点，综合扩展不确定性（k = 2）小于2.0%。我们的结果与参考相关性分析结果吻合良好。对于所有作者来说，计算值的绝对平均绝对偏差（AADs）

CRediT作者贡献声明

周新子：方法论、概念化、初稿撰写、验证、软件开发、调查、数据管理。季焕旭：调查、正式分析、数据管理。邓毅：调查、正式分析、数据管理。刘晓涵：调查、软件开发、数据管理。杨健：验证、审稿与编辑、方法论。吴江涛：审稿与编辑、资源协调、项目管理、资金筹集、概念化。孟贤阳：监督

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所报告工作的财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（编号：51976164）的财政支持。