基于胺化纤维素-壳聚糖复合材料的CO2捕获：合成、表征及吸附性能优化研究

为应对化石燃料燃烧导致的CO2排放问题，研究人员开发了一种新型胺功能化纤维素(Ce)-壳聚糖(Cs)复合材料(Cs2Ce1?MEA15%)，通过单乙醇胺(MEA)修饰实现433.60 mg/g的高吸附容量。该研究结合Freundlich等温线和分数阶动力学模型，揭示了多层异质吸附机制，为绿色碳捕集技术提供了可持续解决方案。

　　

随着全球气候变化加剧，碳捕集与封存技术成为应对温室效应的关键策略。传统吸附剂如沸石和金属有机框架(MOFs)存在能耗高、再生困难等问题，而生物聚合物因其可降解性和环境友好特性备受关注。壳聚糖(Cs)和纤维素(Ce)作为天然多糖，具有丰富的羟基和氨基活性位点，但单一材料存在吸附容量低、稳定性差的缺陷。如何通过材料复合与化学修饰提升其CO₂捕获效率，成为当前研究的重要挑战。

国内某研究机构的研究人员通过湿法浸渍技术，将单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)和四乙烯五胺(TEPA)负载到Cs/Ce复合材料中，开发出Cs₂Ce₁?MEA15%吸附剂。研究发现该材料在25°C和9 bar条件下可实现433.60 mg/g的CO₂吸附量，并通过14次循环测试保持88%的初始性能，相关成果发表于《Journal of Hazardous Materials Advances》。

研究采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析官能团变化，X射线衍射(XRD)表征晶体结构，场发射扫描电镜(FE-SEM)观察表面形貌，热重分析(TGA-DTG)评估热稳定性，以及N₂吸附-脱附测试测定比表面积和孔径分布。通过高压吸附装置系统考察了温度(25-65°C)和压力(1-9 bar)对吸附性能的影响。

3.1 表征分析

FT-IR证实MEA成功接枝到复合材料，1544 cm^-1处出现胺基特征峰。XRD显示复合材料保留了Cs(19.6°)和Ce(22.45°)的晶型特征。BET测试表明胺修饰使比表面积从18.03降至0.43 m²/g，但平均孔径扩大至17.81 nm，FE-SEM显示材料形成多孔海绵状结构。TGA显示15% MEA负载使热分解温度提升至278°C，残炭率提高至23.63%。

3.2 吸附性能

Cs与Ce以2:1比例复合时吸附量最大。15% MEA负载量达到最佳平衡，过高负载会导致孔道堵塞。在9 bar压力下，吸附量较1 bar提升4倍，但温度升至65°C时吸附量下降62%，证实过程为放热反应。

3.5 机理研究

Freundlich模型(R²=0.999)表明存在多层异质吸附。分数阶动力学模型拟合最优，显示吸附受扩散控制。热力学参数ΔH°=-23.94 kJ/mol证实化学吸附主导，ΔG°<-6.8 kJ/mol表明过程自发进行。质量传递分析显示高压虽提高通量，但扩散系数因孔饱和而降低。

3.7 作用机制

未修饰材料主要通过Cs的-NH₂与CO₂形成氨基甲酸酯，而MEA修饰后新增伯胺基团(RNH₂)的化学吸附路径。两种机制协同作用使吸附容量提升36%。

该研究创新性地将生物聚合物与胺修饰相结合，开发的Cs₂Ce₁?MEA15%在温和条件下表现出优于多数传统吸附剂的性能（如比PEI-纤维素吸附剂高14倍）。材料可生物降解、再生性能优异，为工业碳捕集提供了兼具经济效益与环境效益的新方案，尤其适用于需要低温再生的烟气处理场景。未来可通过调控孔道结构和胺基密度进一步优化动力学性能。