铁电向列相液晶中自发极化调控的扭曲、展曲与均匀畴结构研究

【字体: 时间:2025年07月16日 来源:Nature Communications 14.7

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  研究人员针对铁电向列相液晶(NF)中极化场与弹性力的竞争问题,通过光控取向技术构建平面和径向锚定体系,发现厚度依赖的π-扭曲畴(π-TDs)和均匀畴(UDs)结构,揭示了静电相互作用与弹性/锚定效应的平衡机制,为新型光电器件设计提供理论依据。

  

在液晶材料研究领域,铁电向列相(NF)的发现开辟了软物质体系中极性有序的新方向。这类材料具有高达10-2 C/m2的自发极化强度(P),但强退极化场(109 V/m)会引发电荷积累,导致传统均匀极化态不稳定。如何调控这种极化场与弹性力的竞争,实现稳定的畴结构,成为制约其应用的关键瓶颈。

美国肯特州立大学(Kent State University)的Maxim O. Lavrentovich团队通过光控取向技术构建双向锚定体系,系统研究了NF材料DIO在平面和径向预图案化细胞中的畴结构演化。研究发现:在薄细胞(<2μm)中形成交替极化的均匀畴(UDs),而厚细胞(>2μm)则自发形成π-扭曲畴(π-TDs),相邻畴间呈现相反的手性。通过建立静电-弹性耦合理论模型,首次定量预测了畴尺寸与细胞厚度的标度关系,证实离子掺杂会通过德拜屏蔽效应抑制畴形成。该成果发表于《Nature Communications》,为铁电液晶器件的结构设计提供了普适性规律。

研究采用三项关键技术:1) 基于等离子体超表面的光控取向技术构建平面/径向锚定图案;2) 偏振光学显微镜结合Microimager PolScope定量表征畴结构;3) 德拜-休克尔理论结合傅里叶空间能量计算建立畴尺寸预测模型。

条纹图案在平面细胞中的形成

通过双向锚定细胞实验发现:薄细胞(h<2μm)冷却后形成宽度约10μm的UDs条纹,偏振光显示相邻畴极化方向相反;厚细胞(h>5μm)则产生π-TDs,相邻畴呈现±175°的扭曲角。掺杂离子流体BMIM-PF6后畴结构消失,证实静电相互作用的主导地位。

+1径向缺陷预图案中的扇形畴

在径向锚定体系中,厚细胞(h>6μm)仅存在π-TDs,中等厚度细胞(1-6μm)同时出现扇形畴(SDs)和π-TDs。SDs表现为极化矢量沿径向交替排列的"派切片"结构,畴数量随冷却速率增加,离子掺杂使其显著减少。理论分析表明,中心+1缺陷的束缚电荷密度(ρ=-?·P=-P0/r)驱动了这种图案形成。

畴结构的理论模型

建立圆柱域模型揭示:静电能量Fρ∝λz-1倾向于减小畴尺寸,而弹性能量Fn∝K2kz2则阻碍空间调制。通过最小化总自由能F=Fρ+Fdw,预测条纹畴波长λx*≈5.4λdw(L/h)1/2,其中λdw为畴壁特征长度。实验数据与固定宽度畴壁模型(fπ∝h)吻合最佳,证实弹性变形贯穿整个细胞厚度。

这项研究首次系统阐明了NF材料中极化畴结构的形成机制,建立了厚度-畴尺寸的定量关系。发现离子浓度通过κ=λD-1调控畴稳定性,为光电响应器件的性能优化提供了新思路。所发展的理论框架可推广至其他极性软物质体系,对开发基于畴工程的新型铁电器件具有重要指导意义。

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