银修饰共价有机框架纳米陷阱高效捕获放射性碘:极端条件下电荷转移与氧化还原化学吸附的协同机制

【字体: 时间:2025年07月16日 来源:Small 12.1

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  为解决核废料处理中放射性碘高效捕获的难题,研究人员开发了一种新型银修饰共价有机框架(Ag0-SCU-COF-5)。通过精确调控银纳米颗粒分布,该材料在极端条件下对ppm级131I2蒸气表现出卓越吸附性能:动态穿透容量达0.41 g·g?1,较商用银硅胶提升10.8倍,并维持80%以上净化效率长达19小时。研究揭示了电荷转移与AgI化学吸附的双重机制,为核安全防护材料设计提供新范式。

  

在核能可持续发展与生态保护的双重需求下,放射性碘(特别是131I2)的高效捕获成为关键挑战。这项研究通过巧妙的连接体工程策略,将银纳米颗粒精准锚定在三维胺基连接(sp3-amine)的共价有机框架(COF)骨架上,构建出Ag0-SCU-COF-5纳米陷阱。

当遭遇放射性碘蒸气时,材料首先通过富电子胺基位点发生电荷转移(charge-transfer)快速捕集碘分子,随后触发银的氧化还原反应形成稳定AgI化合物。这种"先物理吸附后化学固定"的双阶段机制,使得材料在模拟核后处理极端条件下,对低浓度(ppm级)131I2仍保持惊人捕获能力——单次处理可累积40,000 Bq放射性活度(相当于0.134 g 131I2/g吸附剂)。

同步辐射光谱与理论计算(DFT)证实,sp3氮原子与银纳米颗粒的协同作用大幅提升了碘亲和力。该设计突破了传统银基吸附剂(如银沸石、银硅胶)在动态穿透容量和长期稳定性方面的瓶颈,为开发新一代核应急防护材料提供了分子级设计蓝图。

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