基于综合环境因素对水库周边土壤中重金属来源的识别及特定来源风险评估：确定控制重点的视角

《Journal of Contaminant Hydrology》：Identification of heavy metal sources in reservoir-adjacent soils and specific source risk assessment based on comprehensive environmental factors: A perspective on prioritizing control sources

中国 Zijin 县水库周边土壤八种重金属污染源解析表明，采矿-农业混合源（28.16%）和运输-采矿混合源（14.61%）是主要贡献者，其中镉（Cd）、汞（Hg）生态风险最高，农业活动对砷（As）影响显著。GD-PMF 模型较传统方法提升源解析精度22-35%，证实水文学连通性对 Cd、Hg 空间分布影响达 54.4%，为差异化治理提供依据。

　　近年来，随着人类活动的频繁增加，土壤中的重金属（Heavy Metals, HMs）污染问题日益严峻，已成为全球关注的重要环境议题。特别是在水库周边的土壤中，重金属的累积不仅对生态环境构成威胁，还可能影响人类健康。针对这一问题，本研究以中国贵州省镇金县为案例，对水库周边土壤中的八种重金属（As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn）进行了系统分析，发现这些重金属的平均浓度普遍高于区域背景值，其中Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的平均浓度分别高出1.06到7.00倍，而As的平均浓度仅为贵州省背景值的91.4%。通过引入GeoDetector（GD）和Positive Matrix Factorization（PMF）模型的结合方法，本研究旨在揭示重金属污染源及其对生态环境和人体健康的潜在影响，从而为制定精准的污染治理策略提供科学依据。

GeoDetector模型的分析结果表明，河流邻近性（q=0.544）对Cd的空间分布具有最强的解释能力，而土壤有机质（q=0.281）则对Pb的分布影响最大。这说明Cd的污染可能与河流附近的工业或农业活动密切相关，而Pb的来源可能与土壤本身的性质或有机质含量有关。PMF模型进一步识别出五种主要的重金属污染源，并对其贡献比例和主导重金属进行了量化分析。其中，采矿与农业混合源（28.16%）主要包含Cd、Cu、Ni和Zn；大气沉降源（20.39%）以Hg为主；土壤母质源（19.86%）主要贡献来自Cr和Ni；农业活动源（16.98%）则以As为主；而交通运输与采矿混合源（14.61%）则主要涉及Pb。这些污染源的识别不仅揭示了重金属污染的成因，也为不同重金属的治理提供了针对性的依据。

在风险评估方面，研究发现采矿和农业来源对生态环境风险的贡献达到38.7%，而农业活动对儿童非致癌健康风险的贡献为41.2%，其中摄入途径是主要的暴露方式，占非致癌暴露的89.7%。这表明，在水库周边的土壤污染中，Cd和Hg对生态环境和人体健康的威胁最为显著，而Pb和As则可能受到不同的污染源影响，需要根据其分布特征和空间模式进行差异化管理。通过结合GD和PMF模型，本研究不仅提高了污染源识别的准确性，还为水库周边生态系统中的重金属污染控制提供了新的思路和方法。

镇金县作为研究区域，具有丰富的地表水资源，其境内共有129条河流，其中15条河流长度超过10公里，流域面积超过20平方公里，显示出较强的水系连通性。该地区同时具备高强度的农业活动和历史采矿活动，是当地约80万居民的重要饮用水源。因此，研究该地区的土壤重金属污染具有重要的现实意义。通过系统分析土壤样本中的重金属含量，研究不仅评估了这些重金属对生态环境和人类健康的潜在影响，还揭示了其污染源，并为污染治理提供了科学支持。

在重金属污染源的识别过程中，本研究采用了PMF模型与GD模型的结合方法，这一方法能够更准确地捕捉重金属污染源与环境因素之间的复杂关系。PMF模型通过非负矩阵分解的方法，对重金属的来源进行量化分析，而GD模型则用于评估环境因素对重金属空间分布的影响。这种结合方法的优势在于，它不仅能够减少传统方法中可能存在的主观性，还能够更有效地识别出不同来源的重金属，并根据其空间分布特征进行优先级排序。例如，通过GD模型的分析，可以明确河流邻近性对Cd污染的影响，而PMF模型则能够进一步确定这种污染是否主要来源于采矿或农业活动。

此外，本研究还采用了Mantel检验来验证PMF模型识别出的污染源与关键环境因子之间的统计关系。Mantel检验是一种用于检验两个矩阵之间相关性的方法，可以有效验证污染源的识别结果是否与环境因子存在显著关联。通过这一检验，研究能够进一步确认不同污染源的贡献比例及其与环境因素之间的关系，从而为污染治理提供更加科学的依据。例如，研究发现农业活动对As的贡献最大，而采矿与农业混合源对Cd、Cu、Ni和Zn的贡献较高，这表明在治理过程中，应优先关注这些重金属的来源，并采取相应的措施。

本研究的主要目标包括三个方面：评估水库周边土壤中重金属的生态和健康风险，识别其污染源，以及为有针对性的风险管理提供科学依据。通过结合PMF和GD模型，研究不仅能够更准确地识别污染源，还能够评估这些污染源对生态环境和人体健康的影响程度。例如，研究发现Cd和Hg的污染对生态环境和健康风险的贡献最大，这表明在治理过程中，应优先控制这两种重金属的污染。同时，研究还发现农业活动对As的贡献较大，这提示在治理As污染时，应重点关注农业活动的管理。

在方法学上，本研究采用了多种统计分析方法，包括相关分析、聚类分析、主成分因子分析、地理信息系统、PMF模型以及绝对主成分得分-多元线性回归模型等。这些方法的结合使用能够更全面地分析重金属污染的来源和分布特征。然而，传统方法在分析重金属污染源时往往侧重于数学关系，而忽略了污染源与环境因素之间的相互作用。此外，污染源的识别通常依赖于已有的研究和专家判断，这可能导致一定的主观性，并且在缺乏充分证据支持的情况下难以进行验证。

为了解决这些问题，本研究引入了环境因子作为污染源识别的重要依据，并采用GD模型来量化污染源与环境因素之间的非线性关系。这种方法不仅能够提高污染源识别的准确性，还能够更有效地揭示重金属污染的成因及其与环境因素之间的相互作用。例如，通过GD模型的分析，研究能够确定河流邻近性对Cd污染的影响，而PMF模型则能够进一步确认这种污染是否主要来源于采矿或农业活动。

在研究过程中，本研究还采用了Mantel检验来验证污染源的识别结果是否与环境因子存在显著关联。Mantel检验的结果表明，PMF模型识别出的污染源与环境因子之间存在显著的相关性，这进一步支持了污染源的识别结果。此外，通过将环境因子直接嵌入到污染源识别框架中，研究能够更全面地分析重金属污染的来源和分布特征，从而为污染治理提供更加科学的依据。

综上所述，本研究通过结合PMF和GD模型，成功识别了水库周边土壤中的重金属污染源，并评估了其对生态环境和人体健康的潜在影响。研究结果表明，Cd和Hg的污染对生态环境和健康风险的贡献最大，而As和Pb则受到不同的污染源影响，需要根据其分布特征和空间模式进行差异化管理。通过这一新的源导向框架，研究不仅提高了污染源识别的准确性，还为水库周边生态系统的重金属污染控制提供了科学支持。同时，研究也为其他地区的重金属污染治理提供了可借鉴的经验，特别是在那些具有复杂水系连通性和人类活动压力的地区。