基于反应坐标调控的硅胶弹性体固化与粘附机制研究及其在柔性器件制造中的应用

为解决硅胶弹性体在生物医学设备和软机器中界面粘附强度控制难题，研究人员通过建立反应坐标(τ)与时间-温度的耦合模型，系统研究了Ecoflex 00-30和Dragon Skin 30两种铂催化硅胶的固化动力学。研究发现当反应坐标超过临界值τ1*（0.82和3.13）时，失效模式从本体断裂转变为界面剥离，据此优化制造的软体机器人执行器弯曲度提升50%，3D打印件层间粘附强度提高200%，为柔性器件的可靠制造提供了普适性指导框架。

　　

在生物医学设备和软体机器人领域，硅胶弹性体(silicone elastomers)因其优异的柔顺性、生物相容性和可塑性成为理想材料。然而，当这些柔性器件需要通过模铸或3D打印进行多层组装时，界面粘附强度控制始终是制约性能的关键瓶颈。传统制造过程中，过早固化(overcuring)的组件在粘接时容易发生分层失效，而现有解决方案如等离子处理存在材料适用性限制，亟需建立普适性的粘附强度调控理论。

为攻克这一难题，研究人员创新性地将固化过程中的时间-温度参数整合为无量纲反应坐标τ，通过T型剥离测试(T-peel test)系统研究了两种商用铂催化硅胶(Ecoflex 00-30和Dragon Skin 30)的界面失效机制。研究揭示当第一层材料的反应坐标τ₁超过临界值τ₁（分别为0.82和3.13）时，失效模式从本体断裂(bulk fracture)转变为界面剥离(adhesive failure)。通过有限元分析(FEM)验证，发现不同厚度样品在本体断裂时界面应力均达到材料真实拉伸强度(~18 MPa)，而界面粘附能(γ^a)在τ₁后稳定在1000 J/m²量级，比完全固化硅胶界面高4个数量级。基于此框架制造的模铸气动网络(pneu-net)执行器，通过在1<>₁<3的"黄金粘接窗口"内组装，使最大曲率提升50%且失效位置转移至本体；在直接墨水书写(DIW)3D打印中，通过控制层间打印时间调节τ₁，实现层间粘附强度200%的提升。

关键技术方法包括：1) 通过热机械分析建立反应坐标τ(t)的Arrhenius方程模型；2) 设计多厚度T型剥离样品(1.5/2.5/4.0 mm)进行准静态拉伸测试(100 mm/min)；3) 结合红外测温与数据采集系统实时监测变温固化过程；4) 采用有限元分析模拟应力分布和粘附能；5) 基于气动测试平台评估pneu-net执行器性能。

主要研究结果包括：

■ 反应坐标与失效模式：通过logistic回归确定Ecoflex 00-30和Dragon Skin 30的τ₁^*分别为0.82和3.13，当τ₁超过该临界值时，T型剥离力下降且失效模式转为界面剥离。

■ 厚度效应：1.5 mm薄样品因本体断裂力低于界面剥离力，τ₁^*延迟至3.5，而2.5/4.0 mm样品保持稳定。

■ 变温验证：在含超调的温度曲线(65±15°C)下，τ仍能准确预测失效模式，证实模型对非等温过程的适用性。

■ 执行器优化：Dragon Skin 30在τ=1-3区间兼具可脱模性和强粘接性，据此制造的pneu-net执行器工作压力提升40%。

■ 3D打印调控：在65°C打印温度下，控制层间打印时间使τ₁<0.82，打印件层间强度达τ₁>0.82样品的3倍。

这项发表于《SCIENCE ADVANCES》的研究建立了硅胶弹性体界面粘附的普适性调控框架，其创新性体现在：1) 首次将反应坐标τ作为连接固化动力学与界面失效的桥梁；2) 发现"可脱模未固化"的黄金加工窗口；3) 为DIW打印参数优化提供量化标准。该成果不仅解决了软体机器人长期存在的界面失效难题，更为生物电子器件、可穿戴设备等柔性器件的可靠性制造提供了理论基石。未来通过扩展该框架至更多材料体系，有望推动柔性电子与软体机器人的性能边界进一步突破。