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分子自组装植酸功能化聚丙烯腈纳米纤维膜高效提取强酸性废水中的铀
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月17日 来源:Separation and Purification Technology 8.2
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针对强酸性废水中铀提取效率低的难题,研究人员开发了植酸功能化聚丙烯腈纳米纤维膜(Phytic acid-functionalized PAN),通过分子自组装技术实现铀的高选择性吸附。该材料在pH<2条件下对U(VI)的吸附量达456.7 mg/g,且循环5次后效率保持90%以上,为核废料处理提供了绿色解决方案。
随着核能产业的快速发展,放射性废水处理成为世界性难题。铀作为核燃料的主要成分,其强毒性和长半衰期对生态环境构成严重威胁。传统吸附材料如活性炭、离子交换树脂等在强酸性(pH<2)条件下易失效,且选择性差、再生困难。更棘手的是,废水中常共存Fe3+、Al3+等干扰离子,如何实现铀的高效选择性提取成为科研界"卡脖子"的难题。
中国科学院长春应用化学研究所的研究人员独辟蹊径,将目光投向自然界广泛存在的植酸(Phytic acid)——这种从谷物中提取的天然分子具有6个磷酸基团,对铀酰离子(UO22+)具有独特螯合能力。团队创新性地通过静电纺丝技术制备聚丙烯腈(PAN)纳米纤维基底,利用分子自组装在纤维表面构建植酸功能层,最终开发出具有三维多孔结构的复合膜材料。相关成果发表在《Separation and Purification Technology》上,为解决核废料处理提供了新思路。
研究采用静电纺丝-原位交联联用技术,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)验证功能基团嫁接,结合扫描电镜(SEM)表征微观形貌。吸附实验系统考察pH值、接触时间、初始浓度等因素的影响,采用Langmuir等温模型和伪二级动力学模型分析机理。
材料表征
SEM显示纤维直径约200nm,比表面积达48.6 m2/g。XPS证实P2p峰结合能532.3 eV,证明植酸成功嫁接。FTIR中1040 cm-1处P=O特征峰的出现进一步验证化学修饰。
吸附性能
在pH=1.5的模拟废水中,材料对U(VI)的饱和吸附量达456.7 mg/g,远超未改性PAN(27.3 mg/g)。选择性实验显示,即使Fe3+浓度高出100倍,铀的回收率仍保持85.2%。
机理分析
EXAFS谱图证实铀主要与植酸的磷酸基形成内层配合物。DFT计算揭示UO22+更易与去质子化的PO43-结合,结合能为-298.7 kJ/mol。
再生性能
0.1M Na2CO3溶液可实现铀的快速脱附,5次循环后吸附量仅下降9.3%。TGA证明材料在400℃以下保持稳定。
该研究突破传统吸附材料酸性条件下不稳定的瓶颈,通过仿生设计实现铀的高效捕获。植酸的生物降解性使材料兼具环保优势,其模块化制备工艺更便于规模化应用。这项工作不仅为核废料处理提供新技术,其分子自组装策略对重金属污染治理也具有普适性参考价值。未来通过优化纤维孔径分布,有望进一步提升材料在复杂体系中的分离性能。
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