基于空心激光捕获-LIBS与机器学习的微米级单颗粒煤尘定量分析方法研究

针对煤燃烧排放颗粒物多元素在线监测难题，研究人员创新性结合空心激光捕获(LIBS)与光纤准直信号增强技术，通过Savitzky-Golay卷积导数(SG)和变量重要性投影(VIP)优化随机森林(RF)模型，实现单颗粒煤尘中铁(Fe)和钙(Ca)的高精度定量分析（Fe：Rp2=0.9861；Ca：Rp2=0.9580），为燃煤污染物原位监测提供新方法。

　　

煤炭燃烧产生的微米级颗粒物是大气污染的主要来源之一，其中铁、钙等金属元素的存在形式直接影响燃烧效率与污染物排放。然而，传统检测技术如原子吸收光谱(AAS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)需复杂前处理，难以满足燃煤电厂实时监测需求。激光诱导击穿光谱(LIBS)虽具快速多元素检测优势，但面临光谱干扰、基质效应和信号弱等瓶颈。

湖北汽车工业学院的研究团队在《Talanta》发表论文，提出一种融合空心激光捕获、光纤准直系统增强和机器学习算法的创新方法。通过优化光学路径设计，将等离子体平行光束高效耦合至光纤，显著提升LIBS信号强度。针对15种标准煤样（80目，1.8μm），团队系统比较了5种光谱预处理和3种变量选择方法，最终构建SG-VIP-RF（铁）和D1st-VIM-RF（钙）定量模型，实现单颗粒水平的高精度检测：铁元素预测集R_p²达0.9861，相对标准偏差(RSD)仅2.2%；钙元素RSD为5.2%，为燃煤污染物在线监测提供新范式。

关键技术包括：（1）空心激光捕获系统稳定固定单颗粒煤尘；（2）光纤准直装置提升等离子体信号采集效率；（3）Savitzky-Golay卷积导数消除光谱噪声；（4）变量重要性投影(VIP)筛选特征变量；（5）随机森林(RF)算法建立定量模型。

主要研究结果：

1. LIBS光谱分析：成功识别C I 247.86 nm、Ca I 442.54 nm等特征谱线，证实光纤准直系统使信号强度提升3倍。
2. 模型优化：SG预处理结合VIP变量选择使铁模型预测误差(RMSEP)降至1.408%，一阶导数与VIM联用使钙模型MREP<0.0627。
3. 实际应用：该方法可同步检测Mg、Si等元素，为CO₂/NO_x排放调控提供数据支持。

该研究突破传统LIBS技术在气溶胶检测中的自吸收效应限制，通过机器学习算法实现复杂基质下痕量元素的精准定量，不仅推动LIBS在环境监测、冶金分析等领域的应用，更为"双碳"目标下的清洁能源技术发展提供关键技术支撑。论文通讯作者Tingting Chen强调，该方法未来可扩展至其他能源材料的原位检测，助力绿色低碳可持续发展。