CTAB改性镁铝层状双氢氧化物高效去除Eu-EDTA放射性阴离子复合物的机理研究

【字体: 时间:2025年07月17日 来源:Applied Physiology Nutrition and Metabolism

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  放射性废水处理面临阴离子型核素络合物去除难题。埃及研究团队通过CTAB表面改性Mg/Al-LDH材料,实现Eu-EDTA络合物吸附容量提升50%(达36.6 mg·g-1),揭示其符合伪二级动力学和Langmuir等温模型,为核废液中稳定阴离子络合物去除提供新策略。

  

核能发展伴生的放射性废水处理是当前环境治理的重大挑战,其中与有机配体如乙二胺四乙酸(EDTA)形成的阴离子型放射性络合物,因其高溶解度和稳定性成为传统处理技术的"顽疾"。以Eu(III)作为三价锕系元素模拟物,其与EDTA形成的[EuEDTA]x-复合物在核废液中极具迁移性,常规沉淀、离子交换等方法收效甚微。如何高效捕获这类"顽固分子",成为核环保领域亟待突破的科学难题。

针对这一挑战,埃及原子能机构(Egyptian Second Research Reactor, ETRR-2)的研究团队创新性地采用表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对镁铝层状双氢氧化物(Mg/Al-LDH)进行改性,构建出兼具阴离子交换能力和疏水特性的新型吸附材料。相关成果发表于《Applied Physiology Nutrition and Metabolism》,为放射性阴离子络合物去除提供了材料设计与机理研究的新范式。

研究团队运用共沉淀法合成Mg/Al-LDH后,通过一锅法实现CTAB插层改性。采用FT-IR、XRD、SEM等技术表征材料结构,结合批次吸附实验探究pH、接触时间、温度等参数影响,通过动力学模型和等温线分析阐明吸附机制。特别利用ETRR-2反应堆制备的152+154Eu示踪剂,实现吸附过程的精准定量。

【材料表征】
改性后的LDH-CTAB在FT-IR谱中显示2920 cm-1处新增CTAB的C-H伸缩振动峰,XRD显示层间距从0.76 nm增至2.13 nm,SEM显示片层结构更疏松,证实CTAB成功插层。TGA显示改性材料热稳定性提升至250°C,为实际应用奠定基础。

【吸附性能】
在pH=6时,LDH-CTAB对Eu-EDTA的去除率较未改性材料提升50%,60分钟达90%吸附率,180分钟达到平衡。最大吸附容量达36.6 mg·g-1,是原始LDH的1.5倍。竞争实验表明,Cl-、NO3-等共存阴离子影响微弱,显示优异选择性。

【机理分析】
伪二级动力学模型(R2>0.99)表明吸附受化学作用主导,Langmuir等温线说明单层吸附特征。热力学参数ΔH=45.2 kJ·mol-1、ΔG<0证实吸热自发过程,CTAB的季铵基团与Eu-EDTA的静电吸引是主要驱动力。

该研究突破性地将表面活性剂改性策略应用于LDH材料设计,通过"疏水外壳-静电捕集"协同机制,有效解决传统LDH对阴离子络合物吸附能力不足的瓶颈。不仅为核废液中稳定放射性络合物的去除提供新材料,其"有机-无机杂化"的设计思路更为环境功能材料开发开辟新途径。研究揭示的CTAB插层增强效应和吸附机理模型,对发展高效放射性污染治理技术具有重要指导价值。

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