高分辨率α粒子能谱法精确测定243Am衰变特性及其在核废料管理中的应用价值

本研究通过高分辨率α粒子能谱技术（9-10 keV）结合磁偏转系统消除转换电子干扰，精确测定243Am的α粒子发射能量与概率，解决了核废料长期放射毒性评估中的关键数据缺失问题。研究人员采用离子注入硅半导体探测器与最大似然估计法（MLE），获得14条α跃迁的精确数据，其成果为核燃料循环、环境监测及RTG（放射性同位素热电发生器）设计提供重要基准。

　　

在核能利用与核废料处理领域，²⁴³Am作为钚同位素中子俘获产物，其长达7345年的半衰期和复杂衰变特性对长期放射毒性评估构成严峻挑战。尽管国际原子能机构（IAEA）早前已强调需完善其衰变数据，但现有文献中α粒子发射能量与概率的测量结果存在显著分歧，尤其对低强度跃迁的检测精度不足。更棘手的是，传统硅探测器因非线性响应和电子-α粒子符合事件干扰，导致能谱解析困难。

针对这一难题，欧洲联合研究中心（JRC，原CBNM和IRMM）的S. Pommé团队设计了一项创新性实验。研究人员采用真空蒸镀法制备2.7 kBq活度的薄源，结合50 mm²平面离子注入硅探测器，在0.5 T强磁场下成功将峰谷比提升至1.5×10⁴。通过7组累计43天的测量，团队首次实现9-10 keV能量分辨率下14条α跃迁的同步解析，相关成果发表于《Applied Radiation and Isotopes》。

关键技术包括：1）磁偏转系统消除α粒子-电子符合事件；2）多距离几何效率验证法排除系统误差；3）改进型峰形函数（含4种左尾指数）拟合能谱；4）最大似然估计（MLE）替代最小二乘法处理泊松分布数据；5）基于Stieltjes积分的能谱校准算法校正27道增益漂移。

3.1 发射能量

通过线性校准锁定α_0,0（5349.0 keV）等主要峰位，发现与²³⁹Pu参考值存在2.6 keV系统性偏移，提示现有²⁴³Am能级数据库需修正。尤其值得注意的是α_0,8（5092.8 keV）与文献值差异达4.8 keV，可能反映核结构模型缺陷。

3.2 发射概率

MLE分析显示α_0,6跃迁概率（1.355%）较DDEP推荐值低2.1σ，而α_0,1（0.1827%）与早期磁谱仪结果（0.190%）差异显著。统计误差（u₁）控制在0.00018%-0.006%区间，系统性误差（u₂）主要来自0.03×A_k^t/ΣA_j的峰间干扰。

3.3 符合效应验证

几何效率外推法证实，在0.12%-0.29%立体角范围内，α_0,3（86.703%）等主峰概率变化<0.01%，验证磁屏蔽有效性。该结果推翻早期需符合修正的理论预判，为A-TOF（α飞行时间谱仪）设计提供关键参数。

这项研究不仅将²⁴³Am次要跃迁的检测限推进至0.00021%，更揭示现行核数据库的能量标定存在系统性偏差。其建立的实验范式——尤其是四尾指数峰形函数与MLE联用策略——为超铀元素能谱分析树立新标准。未来，这些数据可优化反应堆中²⁴³Am增殖计算，并为开发基于²⁴¹Am/²⁴³Am混合标准的质谱法（如核取证中的钚模型年龄测定）提供关键参比。