印度尼西亚班尤旺吉县沿海地区社区对塑料废物污染控制的知识与行为分析

《Environmental and Sustainability Indicators》：Analysis of Community Knowledge and Behavior Towards Plastic Waste Pollution Control in the Coastal Area of Banyuwangi Regency, Indonesia

基于Eu3?功能化金属有机框架的环丙沙星痕量检测及智能手机集成荧光传感平台研究。通过理论计算筛选配体优化Eu3?@UiO-(COOH)?荧光性能，结合多路径淬灭机制（PET主导，辅以动态淬灭和内滤效应），实现36 nM检测限，B/R比值智能手机可视化定量分析，为复杂基质中抗生素残留监测提供新方案。

　　本研究聚焦于开发一种高效、灵敏的荧光传感平台，用于快速检测环境中和食品中的环丙沙星（Ciprofloxacin, CIP）残留。CIP作为一种广谱抗生素，因其对革兰氏阴性菌的高效抑制作用，在人类医学、畜牧业和水产养殖等领域广泛应用。然而，大量CIP通过生物排泄进入环境，尤其是水体系统，其半衰期长达数月，具有较强的环境持久性和迁移能力。这导致CIP在水生态系统中广泛积累，造成持续污染。此外，CIP残留不仅对人类健康构成威胁，如引发过敏反应和破坏肠道微生物群，还可能通过水平基因转移加速抗生素耐药基因（ARGs）的传播。因此，建立一种高效、准确、适用于现场检测的CIP监测方法，对保障生态环境安全、食品安全和公共卫生系统至关重要。

当前主流的CIP检测方法包括高效液相色谱（HPLC）、表面增强拉曼散射（SERS）和毛细管电泳（CE）等。这些方法虽然具备高灵敏度和高准确性，但往往受到仪器依赖性高、样品预处理复杂以及操作成本高昂等限制，难以满足现场实时监测的需求。相比之下，荧光传感技术因其快速响应、操作简便和成本低廉而展现出独特的优势。然而，传统的荧光检测方法主要依赖于单一波长下的荧光强度变化，容易受到环境因素（如pH值和离子强度）的干扰，从而影响检测的可靠性和准确性。为解决这一问题，比率荧光传感技术应运而生，通过在两个不同波长下同步检测信号，实现自校准，有效补偿背景波动和基质效应，显著提升检测的准确性和可靠性。此外，比率荧光强度的变化还可以通过可观察的颜色梯度实现直观的视觉读数，使得无需专业仪器即可完成现场检测。

鉴于此，本研究提出了一种基于理论计算和实验验证的综合设计框架，用于构建一种Eu3?功能化的金属有机框架（Eu3?@UiO-(COOH)?）荧光传感平台。该平台通过系统分析Eu3?@UiO-(COOH)?的荧光特性，揭示了CIP对Eu3?@UiO-(COOH)?荧光的淬灭机制。研究发现，CIP对Eu3?@UiO-(COOH)?的荧光淬灭主要源于多种路径的协同作用，其中光诱导电子转移（PET）机制占据主导地位，同时伴随着动态淬灭和内滤效应（IFE）的辅助作用。这种多路径协同淬灭机制有效克服了传统单一机制检测方法在灵敏度方面的不足，为开发高灵敏度的CIP检测方法提供了理论支持。

为了实现Eu3?@UiO-(COOH)?的高效荧光性能，研究团队采用理论计算方法，系统分析了配体的激发态能量水平、前线分子轨道和静电势分布。通过密度泛函理论（DFT）的多尺度计算，研究者能够预测配体与Eu3?之间的能量转移效率，从而指导Eu3?@UiO-(COOH)?的合成策略。这种基于理论计算的配体筛选方法，使得研究者能够在实验前精准预测材料的性能，大大减少了实验工作量，提高了材料设计的效率和准确性。同时，研究团队还通过实验验证了理论计算的可靠性，确保了Eu3?@UiO-(COOH)?在复杂基质中的检测性能。

基于上述理论和实验研究，研究团队开发了一种集成化的智能手机比率荧光检测平台。该平台通过分析蓝光与红光强度比（B/R），实现了CIP残留的快速定量检测，其检测限（LOD）低至36 nM。这一灵敏度水平远高于传统荧光检测方法，为现场快速检测提供了新的技术手段。此外，该平台还具备移动设备辅助的可视化和定量功能，使得检测结果能够以直观的颜色变化形式呈现，从而便于非专业人员进行快速评估。

为了确保该传感平台在复杂基质中的可靠性，研究团队对其进行了系统评估。实验结果表明，Eu3?@UiO-(COOH)?在多种环境和食品基质中均表现出良好的稳定性，能够有效排除基质干扰，实现高准确度的CIP检测。这种高可靠性使得该平台不仅适用于实验室环境，也具备良好的现场应用潜力，为抗生素残留的实时监测提供了可行的解决方案。

本研究还探讨了金属有机框架（MOFs）作为荧光传感平台的优势。MOFs具有可设计的孔结构和可调的发光特性，使其成为检测复杂基质中目标物质的理想选择。其中，基于镧系金属的MOFs（Ln-MOFs）因其独特的4f电子跃迁特性，展现出更长的荧光寿命、更大的斯托克斯位移和更高的光稳定性。这些特性使得Ln-MOFs在复杂环境中的检测应用更加广泛。然而，现有的Ln-MOFs荧光性能仍主要依赖于经验筛选，缺乏对配体激发态与金属受体轨道之间能量匹配机制的理论预测。这不仅增加了实验工作量，也限制了材料性能的精确控制。因此，基于密度泛函理论（DFT）的计算指导范式成为突破这一瓶颈的关键手段。通过定量预测能量间隙结合，研究者能够实现从能量匹配到动态调制再到性能预测的全链条理性设计，显著提高材料开发的效率。

此外，研究团队通过有机配体的选择，优化了能量转移路径和宿主-客体相互作用，进一步提升了检测灵敏度。这种理性设计方法不仅减少了实验依赖，还为开发具有高灵敏度和明确检测机制的发光MOFs提供了新的思路。研究结果表明，通过多尺度理论计算和实验验证相结合，能够有效指导Eu3?@UiO-(COOH)?的合成和优化，从而构建出性能优异的荧光传感平台。

综上所述，本研究通过理论计算与实验验证相结合的方法，成功构建了一种基于Eu3?@UiO-(COOH)?的荧光传感平台，实现了对CIP残留的高灵敏度检测。该平台不仅在实验室环境中表现出优异的性能，而且在复杂基质中也具备良好的可靠性。同时，其集成化的智能手机检测功能，使得现场快速检测成为可能。这项研究为抗生素污染的监测提供了一种创新性的解决方案，具有重要的应用价值和推广前景。未来，随着理论计算方法的不断完善和实验技术的进步，Eu3?@UiO-(COOH)?等发光MOFs在环境和食品安全检测中的应用将进一步拓展，为实现精准、高效的抗生素残留监测奠定坚实基础。