基于SCAPS-1D与DFT协同优化的二维DJ/三维硫化物钙钛矿叠层太阳能电池性能研究

针对三维钙钛矿材料热湿稳定性差的问题，研究人员创新性地将二维Dion-Jacobson（DJ）钙钛矿作为空穴传输层（HTL），结合硫系三维钙钛矿SrZrS3吸收层，通过DFT和SCAPS-1D软件协同优化，实现PCE达30.01%、FF达85.16%的高效稳定器件，为钙钛矿太阳能电池（PSCs）的产业化提供新思路。

　　

钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其低成本和高理论效率（33%）成为光伏领域的研究热点，但三维（3D）钙钛矿材料面临热湿稳定性差的瓶颈问题。与此同时，二维（2D）Dion-Jacobson（DJ）钙钛矿凭借其独特的层间二价有机阳离子连接结构，展现出优异的化学稳定性，却受限于平面内电子传输性能的不足。如何通过材料组合设计实现性能与稳定性的协同提升，成为突破PSCs产业化壁垒的关键。

上海电力大学的研究团队在《Inorganic and Nuclear Chemistry Letters》发表的研究中，创新性地提出"二维DJ钙钛矿作空穴传输层（HTL）+三维硫系钙钛矿SrZrS₃作吸收层"的叠层结构。通过密度泛函理论（DFT）计算结合SCAPS-1D器件仿真，该团队成功设计出FTO/TiO₂/IDL1/SrZrS₃/IDL2/PeDAMA₅PB₆I₁₉/Au结构的PSCs，其功率转换效率（PCE）突破30.02%，填充因子（FF）达85.16%，且在极端温湿度条件下保持优异稳定性。

研究采用维也纳第一性原理计算软件包（VASP）分析SrZrS₃吸收层的电子能带结构，通过VASPKIT工具包处理数据，揭示其ZrS₆八面体扭曲结构带来的红外吸收增强特性。SCAPS-1D仿真则系统优化了界面缺陷层（IDL）厚度、背电极功函数等参数，发现二维DJ材料PeDAMA₅PB₆I₁₉作为HTL可显著抑制离子迁移。

结构特性与电子性能部分显示，SrZrS₃的畸变钙钛矿结构中，ZrS₆八面体倾斜形成三维网络，带隙为1.8eV，兼具宽光谱吸收与载流子快速传输特性。第一性原理研究证实其价带顶由S-3p轨道主导，导带底由Zr-4d轨道构成，这种独特的电子结构是实现高效光转换的基础。

结论部分强调，该研究开创性地将二维DJ钙钛矿的稳定性优势与三维硫系钙钛矿的光电性能优势相结合：通过PeDAMA₅PB₆I₁₉的强静电相互作用抑制层间解离，使器件在85°C/85%RH条件下效率衰减率降低至传统3D器件的1/3；而SrZrS₃的红外吸收拓展使短路电流密度提升12%。这种"DFT指导材料设计+SCAPS-1D优化器件架构"的研究范式，为新一代PSCs的开发提供了高效方法论。

这项工作的突破性在于：首次实现硫系三维钙钛矿与二维DJ钙钛矿的界面能带匹配，解决了传统有机-无机钙钛矿湿热不稳定的核心难题。其30.02%的PCE不仅超越单层SrZrS₃器件25.97%的纪录，更通过材料创新绕过了铅基钙钛矿的毒性问题，为建筑一体化光伏（BIPV）等应用场景提供了可靠解决方案。