综述：石墨烯基材料用于二氧化碳捕获的潜力与行为全面评述

这篇综述系统探讨了石墨烯（graphene）及其衍生物（GO/rGO）在CO2捕获中的前沿应用，重点分析了金属/金属氧化物（MOFs）、聚合物、黏土等复合材料的协同效应。文章揭示了通过功能化（如胺基修饰）和掺杂（N/B）调控材料孔隙结构和表面化学性质，实现高吸附容量（如CTS/GO/ZnO达7.58 mmol·g-1）和选择性，为绿色碳捕集技术（CCS/CCU）提供了创新解决方案。

　　

石墨烯复合材料：碳捕集的新纪元

引言

随着大气CO₂浓度突破410 mg·L^-1，开发高效吸附材料成为当务之急。石墨烯凭借2630 m²·g^-1的理论比表面积和可调控的π电子体系，成为CO₂捕获的理想平台。其衍生物氧化石墨烯（GO）和还原氧化石墨烯（rGO）通过表面丰富的含氧官能团（如羧基、环氧基）进一步增强与CO₂的相互作用。

材料分类与特性

石墨烯基复合材料可分为四大类：

1. 金属/金属氧化物复合物：如锌铁氧体（ZF）/rGO-单乙醇胺（MEA）复合材料，通过胺基化学吸附和金属位点静电作用实现15.512 mmol·g^-1的高容量。

2. 碳基复合物：氮掺杂多孔碳（NPC）与rGO构建分级孔隙，在25°C下吸附量达5.77 mmol·g^-1。

3. 聚合物复合物：壳聚糖（CTS）/GO/ZnO通过氢键和路易斯酸碱作用，在8.6 bar下捕获470.43 mmol·g^-1 CO₂。

4. 黏土复合物：聚磷酸改性蒙脱土（PMMT）/rGO利用黏土层间阳离子交换能力，在1.18 bar下吸附0.49 mmol·g^-1。

吸附机制与性能优化

CO₂捕获主要通过物理吸附（范德华力）和化学吸附（如胺基形成氨基甲酸盐）。密度泛函理论（DFT）模拟显示，氮掺杂可提高石墨烯电子密度，增强与CO₂的四极矩相互作用。实验证明，KOH活化GO-Fe₃O₄在9 bar下实现6.812 mmol·g^-1吸附量，归因于KOH位点的极性作用。

挑战与前景

当前限制包括湿润环境下性能衰减和规模化生产成本。未来方向包括：

• 开发生物质衍生石墨烯以降低成本

• 设计抗水干扰的疏水改性材料

• 结合机器学习优化复合材料配比

石墨烯基吸附剂正推动碳捕集技术向高效、可持续方向迈进，为应对气候变化提供关键材料支撑。