氟掺杂镍催化剂调控CO2电还原中碳链生长与支链化的机制研究

来自国际团队的研究人员针对镍基CO2电还原(CO2R)产物选择性问题展开研究。通过氟掺杂调控Ni活性位点性质，结合脉冲电位电解和电解质氘代技术，成功将支链烃比例提升2倍，总烃类法拉第效率(FE)提高至22.2%，为电合成燃料开发提供新策略。

　　

在电催化领域，镍基材料虽能实现CO₂还原(CO₂R)生成C₆烃类，但产物选择性始终受限。最新研究发现，氟原子掺杂可巧妙改变镍活性位点的电子特性，犹如给催化剂装上"分子剪刀"，精准剪裁碳链结构。

研究团队通过醛类、烷基碘化物和乙炔等中间体替代物，揭示了CO₂R的反应机理。有趣的是，表面结合的RCH_2-x中间体（代表表面吸附物种，x=1或2）与*CO的邂逅，决定着碳链的延伸命运——这场分子间的"华尔兹"既可能形成新的C-C键，也可能被C-H氢化反应打断。

更令人振奋的是，当CO与两个CH₂物种共舞时，会诞生支链结构的烃类分子。研究人员开发的脉冲电位策略，就像给电化学反应装上"节拍器"，成功使支链/直链烃比例翻倍。而电解质氘代产生的逆向H/D动力学同位素效应，则让氘代烃的法拉第效率突破22%大关。

这项研究不仅解码了CO₂转化为直链和支链烃的分子密码，更为电合成燃料的精准制备提供了全新工具箱，让"变废为宝"的绿色化学梦想又近一步。