TiO2负载MnV2O6催化剂在NH3-SCR脱硝反应中增强抗钾、水及二氧化硫性能的机理研究

【字体: 时间:2025年07月19日 来源:Journal of Hazardous Materials 12.2

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  为解决商用V2O5-WO3/TiO2催化剂低温活性差、易被碱金属毒化的问题,研究人员通过水热法制备了TiO2负载MnV2O6催化剂(5wt%MnV2O6/TiO2)。该催化剂在200-340°C保持90%以上NO转化率,且对K、H2O和SO2表现出卓越抗性。研究发现K优先与TiO2相互作用,保护MnV2O6活性位点,为设计高抗碱金属毒化SCR催化剂提供了新思路。

  

氮氧化物(NOx)是导致酸雨、光化学烟雾等环境问题的主要污染物,选择性催化还原(NH3-SCR)技术是当前最有效的治理手段。然而商用V2O5-WO3/TiO2催化剂存在低温活性不足、易被烟气中碱金属毒化的缺陷。更棘手的是,实际工况中SO2和H2O的共存会进一步加剧催化剂失活。针对这一难题,来自中国的研究团队在《Journal of Hazardous Materials》发表研究,通过将MnV2O6负载于TiO2载体,成功开发出兼具优异低温活性和抗毒化性能的新型催化剂。

研究采用水热法合成MnV2O6晶体,通过浸渍法将其负载于TiO2制备系列催化剂(3-7wt%)。运用X射线衍射(XRD)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)等技术表征材料性质,结合原位红外光谱(in situ DRIFTS)分析反应机理,并通过模拟烟气条件评估抗毒化性能。

催化活性测试显示:5wt%MnV2O6/TiO2在160-390°C实现90%以上NO转化率,经1wt% K毒化后仍保持该性能,而纯MnV2O6催化剂在相同条件下活性下降40%。表征分析揭示:TiO2载体通过锚定K+保护MnV2O6表面结构,维持Mn2+/Mn3+和V4+/V5+氧化还原循环;比表面积提升至纯相的2.3倍,酸性位点数量增加促进NH3吸附活化。抗干扰实验证实:在210°C、100ppm SO2和5vol% H2O共存条件下,催化剂仍保持96%的NO转化率。

该研究阐明了TiO2载体通过物理隔离和电子调控双重机制增强抗碱金属毒性的机理,为开发适应复杂烟气环境的SCR催化剂提供了新策略。特别值得注意的是,MnV2O6/TiO2催化剂中适度的氧化能力有效平衡了NH3活化与N2选择性之间的矛盾,这一发现对设计新一代低温脱硝催化剂具有重要指导意义。研究获得国家自然科学基金(22076040)和山东省自然科学基金(ZR2023QB059)支持,相关技术已显示出良好的工业化应用前景。

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