富花青素大戟染料与TiCl4钝化协同作用对一维TiO2基DSSCs的性能提升机制研究

为解决石墨烯基CO2捕集材料在电场作用下的吸附机制不明确问题，研究人员通过DFT-MD模拟与实验验证相结合，揭示了电场增强下石墨烯-CO2系统的相互作用能变化规律。研究发现铁掺杂石墨烯（Fe-doped graphene）在1.2V电场中吸附容量达0.89g/g，较铜掺杂体系提升14%，证实电场可调控电荷重分布并优化吸附位点活性，为智能碳捕集材料设计提供新策略。

　　

在全球碳中和背景下，CO₂捕集技术面临吸附材料效率低、能耗高的双重挑战。传统石墨烯吸附剂存在选择性不足、再生困难等问题，而电场辅助吸附作为一种新兴调控手段，其分子机制尚不明确。印度理工学院蒂鲁吉拉伯利分校（NIT Trichy）的研究团队创新性地将计算模拟与实验验证相结合，在《Next Materials》发表的研究揭示了电场对石墨烯基吸附材料的精准调控机制。

研究团队采用三步法技术路线：首先通过Quantum ESPRESSO软件进行密度泛函理论(DFT)计算，构建石墨烯-CO₂系统的电子能带结构和态密度；其次采用第一性原理分子动力学(FPMD)模拟不同电场强度（0-1.2V/?）下的吸附能变化；最后通过电化学剥离法制备铁/铜掺杂生物炭石墨烯（BCG-Fe/BCG-Cu），在定制化电磁场吸附装置中验证模拟结果。

4.1 电子结构分析
态密度(DOS)图谱显示，铁掺杂使石墨烯费米能级偏移-2.3eV，其d电子轨道引入的额外态密度较铜掺杂高37%。在0.9V/?电场作用下，Fe-doped graphene的DOS峰值增幅达210%，证实铁原子作为电荷调控中心的优势。

4.2 吸附能调控规律
电场强度与吸附能呈正相关：铁掺杂体系在1.2V电场下吸附能达到5.2eV，是铜掺杂体系的1.45倍。温度升高至350K时，所有体系吸附能下降约40%，揭示低温操作对维持吸附效率的重要性。

4.7 掺杂材料性能对比
突破曲线实验显示，BCG-Fe在1.2V电场下的饱和吸附时间（21min）较未通电时缩短25%。XPS分析表明铁掺杂样品碳含量达92.81%，其微孔结构（1-2nm）和428.68m²/g的比表面积协同提升吸附容量。

4.10 模型验证
模拟与实验的吸附量差异（±15%）主要源于实际涂层覆盖率（50-80%）与理想模型的偏差。电场应用使两者吻合度提高至90%，证实计算模型的可靠性。

该研究首次建立电场-掺杂协同调控石墨烯吸附性能的定量关系，铁掺杂体系展现的0.89g/g吸附容量达到工业应用门槛。研究提出的"电子结构预优化-电场动态调控"双策略，为开发智能响应型碳捕集材料指明方向。特别值得注意的是，采用废弃橙皮制备掺杂石墨烯的绿色工艺，在降低成本的同时实现生物质资源化利用，兼具环境与经济效益。后续研究可进一步探索多层石墨烯堆叠方式对电场分布的影响，以及实际烟气多组分竞争吸附机制。