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铂纳米簇修饰g-C3N4/TiO2异质结的理性设计及其高效光催化降解RhB的机理研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月19日 来源:Optical Materials 3.8
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针对传统g-C3N4/TiO2异质结电荷转移效率低的问题,研究人员通过界面工程策略构建了Pt纳米簇修饰的PtC–CN–TiO2复合光催化剂,其可见光下RhB降解率达99.29%,反应速率常数提升34.3%,为设计高效稳定的太阳能驱动光催化剂提供了新思路。
在环境污染治理领域,光催化技术因其绿色可持续特性备受关注,但传统光催化剂如二氧化钛(TiO2)存在可见光利用率低、载流子复合快等瓶颈问题。尽管石墨相氮化碳(g-C3N4)的引入改善了可见光响应,但异质结界面电荷转移效率不足仍制约着实际应用性能。
为突破这一技术瓶颈,研究人员通过高温度煅烧法成功构建了g-C3N4/TiO2异质结体系,并创新性地采用铂(Pt)纳米簇进行界面修饰,制备出PtC–CN–TiO2复合光催化剂。发表于《Optical Materials》的研究成果显示,该材料在160分钟可见光照射下对罗丹明B(RhB)的降解效率高达99.29%,较未修饰样品反应速率常数提升34.3%,循环实验证实其具有卓越的稳定性。
研究团队主要运用X射线衍射(XRD)进行晶相分析,通过紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)测定光吸收特性,结合光电化学测试评估载流子分离效率,并采用电子顺磁共振(EPR)等技术检测活性氧物种。
结构表征
XRD分析证实复合材料中g-C3N4的(002)晶面衍射峰与TiO2特征峰共存,表明二者成功复合而未生成新物相。透射电镜显示Pt纳米簇均匀分布在异质结界面,粒径控制在1-2nm。
光催化性能
在可见光下,优化后的1-CN-TiO2(质量比1:1)表现出最佳活性,Pt纳米簇修饰使其降解效率从85%提升至99.29%。动力学分析表明反应符合准一级动力学模型,速率常数达0.0185 min-1。
作用机制
研究表明Pt作为电子陷阱促进超氧自由基(·O2-)生成,同时诱导界面电子结构重整化:一方面增强表面羟基吸附能力,另一方面激活氧空位活性。EPR检测证实·O2-和羟基自由基(·OH)是主要活性物种。
该研究通过能带工程与纳米簇修饰的协同策略,实现了异质结光催化剂性能的突破性提升。Pt纳米簇的电子桥接作用有效解决了界面电荷转移瓶颈,其诱导的界面电子重构为设计高效稳定的太阳能驱动光催化体系提供了新范式,对推动光催化技术在环境修复领域的实际应用具有重要指导价值。
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