一步共沉积法制备三足自组装空穴传输层与钙钛矿层协同提升太阳能电池性能

为解决倒置结构钙钛矿太阳能电池（PSCs）中自组装材料（SAM）空穴传输层（HTL）与钙钛矿层界面覆盖度不足的问题，研究人员创新性地开发了一步共沉积p-i层技术。通过将三足分子3PATAT-C3直接加入钙钛矿前驱体溶液，实现了21.4%的功率转换效率（PCE）和78.7%的填充因子（FF），性能显著优于传统分步沉积法。该研究为简化制备流程、提升器件性能提供了新思路，推动钙钛矿光伏技术商业化进程。

　　

在全球推进碳中和的背景下，钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为新兴薄膜光伏技术，其功率转换效率（PCE）已突破27%的理论极限。然而在倒置（p-i-n）结构中，自组装材料（SAM）作为空穴传输层（HTL）时面临双重挑战：虽然能实现超薄高覆盖的HTL制备，却因界面润湿性差导致钙钛矿层覆盖不全。更棘手的是，传统分步沉积工艺步骤繁琐，且常用的Spiro-OMeTAD等HTL材料需要掺杂剂，严重影响器件稳定性。

针对这一行业痛点，研究人员开发了革命性的一步共沉积技术。该研究聚焦于新型三足分子[[5H-diindolo[3,2-a:3′,2′-c]carbazole-5,10,15-triyl]tris(propane-3,1-diyl)] trisphosphonic acid（3PATAT-C3），其独特的多磷酸锚定基团能牢固结合导电氧化物基底，而面朝上的分子取向更利于电荷传输。与常规单足SAM分子不同，这种三足设计通过增强界面结合力和取向有序性，可同时提升短路电流（J_sc）和开路电压（V_oc）。

研究团队采用无抗溶剂的高沸点共溶剂结晶法，将3PATAT-C3直接掺入含铯甲脒铅碘（Cs_0.05FA_0.95PbI₃）的钙钛矿前驱液。通过优化Lewis碱添加剂硫代氨基脲（TSC）的配比，在旋涂退火过程中同步形成HTL和钙钛矿层。这种创新工艺不仅简化了制备流程，更通过分子自组装实现了界面能级匹配。

在材料表征方面，X射线衍射（XRD）和原子力显微镜（AFM）显示，当3PATAT-C3浓度控制在2.10 mM时，钙钛矿薄膜保持完整晶格结构，晶粒尺寸与粗糙度与对照组相当。而20.0 mM的高浓度会导致晶粒细化，这通过X射线光电子能谱（XPS）证实是因过量3PATAT-C3在表面聚集所致。接触角测试则揭示，溶解钙钛矿层后的ITO基底仍保持62.6°的疏水性，证明SAM层与基底形成了稳定的共价键合。

光电性能测试呈现突破性成果：最优浓度组器件在反向扫描中实现21.4%的PCE和78.7%的FF，较分步沉积对照组提升35%。外量子效率（EQE）谱显示500-800 nm波段响应显著增强，对应J_sc提升2 mA/cm²。特别值得注意的是，这种共沉积策略将电流密度-电压（J-V）曲线的迟滞因子（HF）降低至0.12，远优于对照组的0.19，表明界面复合损失得到有效抑制。

机理研究发现，适量3PATAT-C3的引入产生双重效应：在ITO界面形成有序HTL的同时，其咔唑单元的疏水性协同Lewis碱添加剂TSC，共同钝化钙钛矿表面缺陷。PL测试显示2.10 mM组的发光强度是对照组的1.6倍，证实非辐射复合显著减少。而反向漏电流从3.8×10^-1降至4.2×10^-4 mA/cm²，更直观反映了界面阻挡特性的提升。

这项发表于《Organic Electronics》的研究，通过分子设计与工艺创新双重突破，成功解决了SAM基HTL与钙钛矿层界面兼容性这一关键科学问题。相较于需要精确控制沉积时序的传统方法，一步共沉积技术将复杂的多步工艺简化为单步完成，且性能更优。这不仅为钙钛矿光伏组件的大规模生产提供了更经济的解决方案，其揭示的"界面自组装-体相钝化"协同机制，更为新型功能化SAM分子的设计提供了重要理论指导。随着后续研究的深入，这种策略有望拓展至叠层电池等更复杂器件结构，加速钙钛矿光伏技术的产业化进程。