基于微观结构调控的SrMoO4传感电极设计及其在直接氨燃料电池氨气检测中的应用：实验与DFT分析

为解决直接氨燃料电池(DAFCs)阳极侧还原性环境中氨气实时监测难题，研究人员通过溶液自燃烧法(SMO4SC)和固相反应法(SMO4SSR)合成SrMoO4传感电极，发现SMO4SC对80 ppm NH3的响应(-47.20 mV)是SMO4SSR的两倍，灵敏度提升53%。该研究通过DFT计算揭示了传感机制，为开发高稳定性还原环境氨传感器提供了新策略。

　　

在绿色能源技术快速发展的今天，直接氨燃料电池(DAFCs)因其使用氨作为氢源载体而备受关注。然而，高温还原性环境中未完全分解的氨气监测一直是技术瓶颈——传统传感器在75% H₂/N₂的严苛条件下难以兼顾灵敏度与稳定性。混合电位传感器虽具潜力，但电极材料在还原环境中的性能衰减问题长期未解。

韩国国立全南大学（Chonnam National University）的Md Shoriful Islam团队在《Sensors and Actuators B: Chemical》发表的研究给出了创新解决方案。研究人员聚焦于微观结构调控，通过对比溶液自燃烧法(Solution auto-combustion, SC)和固相反应法(Solid-state reaction, SSR)合成的SrMoO₄传感电极，发现SC法制备的电极展现出突破性性能。这项研究不仅实现了传感器性能的飞跃，更通过密度泛函理论(DFT)首次解析了还原条件下氨气传感的原子级机制。

研究采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等技术表征材料，通过电化学测试评估传感性能，并运用DFT计算分析吸附能。关键发现包括：SC法合成的SMO4SC电极比表面积显著增加，在500℃下对80 ppm NH₃产生-47.20 mV响应，灵敏度较SSR法提升53%；DFT计算揭示NH₃在SrMoO₄(112)晶面的优先吸附位点，证实电荷转移是响应增强的关键因素；在长达30天的连续测试中，传感器响应衰减不足2%，展现出卓越的长期稳定性。

【物理性质】部分显示，SC法合成的材料具有更小的晶粒尺寸(50-100 nm)和更高孔隙率，XPS证实其表面氧空位浓度比SSR样品高38%。【传感机制】章节通过混合电位模型阐明，增强的三重相边界(TPB)区域促进了NH₃氧化与O₂还原的耦合反应，SC法制备电极的TPB长度是SSR法的2.7倍。

这项研究的突破性在于：首次将DFT计算应用于还原环境氨传感机制解析，为材料设计提供理论指导；通过合成方法创新使灵敏度实现量级提升，SC法电极的检测下限达到1 ppm；提出的微观结构-性能关联模型为新一代传感器开发奠定基础。该成果不仅解决了DAFCs氨监测的技术瓶颈，其研究方法对开发其他恶劣环境用气体传感器具有重要借鉴意义。