镍铁掺杂碱改性粉煤灰纳米颗粒增强MDEA溶液CO2捕集性能研究

针对胺基吸收剂MDEA在CO2捕集中存在的高能耗、低效问题，研究人员开发了Ni/Fe掺杂的碱改性粉煤灰(FA-AM)催化剂。实验表明，Ni/FA-AM使CO2吸收容量提升8%，峰值吸收率提高63%，解吸能耗降低24%，并通过XRD、BET等技术证实其形成酸碱活性位点促进HCO3-转化，为工业碳捕集提供新型低成本高效催化剂。

　　

随着工业革命以来化石能源的大规模使用，全球温室气体排放持续攀升，其中CO₂作为主要温室气体已成为气候变化的元凶。碳捕集、利用与封存（CCUS）技术中，化学吸收法因其高效选择性成为工业主流方案，而N-甲基二乙醇胺（MDEA）等有机胺溶液因其反应温和、再生性强备受关注。然而现有技术面临吸收效率瓶颈（仅0.5mol CO₂/mol胺）、再生能耗高（反应热达75kJ/mol）等核心挑战，亟需开发新型高效催化剂突破技术壁垒。

华北电力大学的研究团队创新性地将火力发电固废粉煤灰（FA）转化为高性能催化剂，通过碱改性和超声辅助浸渍法成功制备出镍铁双金属负载的Ni/FA-AM复合材料。研究发现该催化剂在5M MDEA溶液中可使CO₂饱和时间缩短6000秒，解吸峰值速率提升10%，循环20次性能无衰减。相关成果发表于《Chinese Journal of Chemical Engineering》，为工业碳捕集提供了"以废治废"的新思路。

研究团队采用多尺度表征技术体系：通过X射线衍射（XRD）确认催化剂中NiAl₂O₄尖晶石结构形成；BET测试显示碱改性使比表面积增加2.3倍；程序升温脱附（TPD）和吡啶红外（PY-IR）证实Br?nsted酸位点增加；结合¹³C核磁共振（NMR）解析了HCO₃^-转化路径。湿壁塔实验证实吸收过程主要发生在液相边界层。

【XRD、TPD和PY-IR分析】
碱改性使FA中莫来石相转化为沸石型结构，Ni/Fe掺杂产生新的Lewis酸位点。CO₂-TPD显示Ni/FA-AM在200-400℃出现强脱附峰，对应中等强度碱性位点，其碱量达158μmol/g，是原始FA的2.1倍。

【Chemicals and materials】
采用分析纯MDEA（≥99%）与飞灰（SiO₂ 58.2%、Al₂O₃ 26.7%）为原料，通过2mol/L NaOH溶液处理实现孔道重构，超声辅助浸渍确保金属均匀分散。

【Preparation of fly ash based catalyst】
优化制备参数显示：当Ni/Fe摩尔比为1:1、浸渍浓度0.5mol/L时，催化剂在313K下使MDEA溶液CO₂负载量从0.72mol/mol提升至0.78mol/mol，传质系数K_L增加63%。

研究证实：Ni/FA-AM中Ni²⁺-O-Al³⁺键合结构形成双功能活性中心，既能促进CO₂水合生成HCO₃^-，又可加速HCO₃^-分解。这种"自缓冲"机制使解吸活化能从58.3kJ/mol降至44.9kJ/mol，再生能耗降低24%。该研究不仅实现粉煤灰固废的高值化利用，更为发展低能耗碳捕集技术提供了新范式，据测算每吨CO₂捕集成本可降低19-22美元。