Si-Al相互作用调控Ni/Al2O3/SiC整体式催化剂CO2甲烷化性能的机制研究

针对整体式催化剂中载体与活性层相互作用机制不明的科学问题，研究人员通过设计Ni/Al2O3/SiC体系，揭示了Si-Al相互作用通过弱化Ni-Al2O3键合提升催化活性的新机制，为优化CO2甲烷化催化剂提供了理论指导。该成果发表于《Chinese Journal of Chemical Engineering》。

　　

随着大气CO₂浓度持续攀升引发的温室效应加剧，CO₂催化转化技术成为实现碳中和的关键路径。其中，CO₂甲烷化反应因其可利用可再生H₂将CO₂转化为易储存运输的合成天然气（SNG），近年来备受关注。然而该反应存在动力学能垒高、强放热导致的催化剂失活等问题，传统粉末催化剂又面临传质传热效率低的瓶颈。整体式催化剂凭借独特的结构优势，既能提升反应效率又便于工业放大，但其催化层与载体间的相互作用机制长期未被深入探究，成为制约性能优化的盲区。

针对这一科学问题，南京工业大学的研究团队创新性地构建了Ni/Al₂O₃/SiC整体式催化剂体系。通过对比Ni/Al₂O₃粉末催化剂与机械混合型Ni/Al₂O₃/SiC-M催化剂，首次揭示了SiC载体表面与Al₂O₃催化层间的Si-Al相互作用对CO₂甲烷化性能的调控规律。研究发现，适度的Si-Al相互作用可削弱Ni与Al₂O₃的强键合作用，使Ni活性位点更易暴露，从而在400°C、0.1 MPa条件下将CO₂转化率提升15%，CH₄生成速率提高25%。但反应过程中持续增强的Si-Al相互作用会导致Ni-Al₂O₃键合过度弱化，引发80小时稳定性测试中催化性能的衰减。该成果发表于《Chinese Journal of Chemical Engineering》，为整体式催化剂的理性设计提供了新视角。

研究采用了两步浸渍吸附法制备Ni/Al₂O₃/SiC催化剂，通过SEM、XRD、Raman等表征手段解析材料结构，并在固定床反应器中评价催化性能。对比实验设置了Ni/Al₂O₃粉末催化剂和机械混合型Ni/Al₂O₃/SiC-M催化剂作为参照组。

SiC多孔陶瓷
采用颗粒堆积烧结法制备具有46.8%孔隙率的SiC载体，超声清洗去除表面松散颗粒后作为催化剂基底。

催化加氢性能
Ni/Al₂O₃/SiC在空速60,000 ml·g^-1·h^-1条件下展现53%的CO₂转化率和0.05 mmol·g^-1·s^-1的CH₄生成速率，显著优于参照组。表征证实Si-Al相互作用通过调控Ni电子态提升了低温活性，但过度发展会降低稳定性。

结论
该研究不仅阐明了载体-催化层相互作用对整体式催化剂性能的"双刃剑"效应，更建立了"界面相互作用-金属分散度-催化活性"的构效关系模型。Yiqing Zeng和Weihong Xing团队的工作为开发高效稳定的工业级CO₂甲烷化催化剂提供了理论依据，对推动碳中和技术发展具有重要价值。