基于半纤维素的双交联策略构建高韧性水凝胶及其在柔性传感器与摩擦纳米发电机中的应用

针对柔性传感器和摩擦纳米发电机(TENGs)应用中机械强度、粘附性和电化学性能难以兼顾的难题，研究人员通过二乙烯基苯-十二烷基硫酸钠胶束与酯化半纤维素双交联策略，结合MXene导电填料，开发出兼具超拉伸性(4844%)、强自粘性(12.3 KPa)、高灵敏度(GF=2.36)和稳定导电性(1.93 mS/cm)的水凝胶，为人机交互和能量采集提供了创新解决方案。

　　

在柔性电子器件快速发展的今天，水凝胶材料因其独特的柔韧性和生物相容性成为研究热点，但传统水凝胶面临机械强度与导电性难以平衡的困境。化学交联水凝胶易脆断，物理交联网络则强度不足，而循环载荷下的疲劳断裂问题更制约着其在可穿戴设备中的应用。现有研究如Jiang等开发的氢键网络水凝胶虽实现40000%超拉伸性，但强度不足0.1 MPa；Chen等通过木质素磺酸盐交联的壳聚糖-明胶水凝胶虽达54 MPa高强度，却仅有300%的有限延展性。这些矛盾特性使得开发兼具高强度、超拉伸和稳定导电的水凝胶成为领域内亟待突破的"不可能三角"。

中国林业科学研究院的研究团队创新性地提出双交联网络拓扑设计，通过甘油甲基丙烯酸酯接枝半纤维素(HMA)和十二烷基硫酸钠(SDS)分散的二乙烯基苯(DVB)作为双交联剂，结合MXene纳米片导电填料，采用一步自由基聚合法制备出DVB-HMA-MXene复合水凝胶(DHMH)。相关成果发表于《International Journal of Biological Macromolecules》。研究通过动态胶束交联与共价网络协同策略，利用HMA的羟基增强界面粘附，DVB芳香环疏水作用构建能量耗散机制，MXene加速离子迁移，实现了材料性能的多维度突破。

关键技术包括：1) GMA改性半纤维素制备HMA交联剂；2) SDS-DVB胶束动态交联系统构建；3) MXene纳米片均匀分散与导电网络优化；4) 自由基聚合制备复合水凝胶；5) 采用猪皮模型评估粘附性能(12.3 KPa)。

设计原理
通过HMA提供共价交联位点和氢键作用，DVB-SDS胶束形成动态物理交联节点，MXene构建导电通路，形成"刚柔并济"的双网络结构。该设计使水凝胶在4844%应变下保持完整，断裂能达10.74 MJ/m³。

机械性能
DHMH展现出0.62 MPa应力、4844%应变的超拉伸性，压缩范围覆盖0-0.3 MPa。循环测试表明动态疏水相互作用有效耗散能量，200次拉伸后仍保持80%初始强度。

电化学性能
MXene的引入使电导率提升至1.93 mS/cm，应变传感器表现出2.36的应变系数(GF)和0.59 KPa^-1的压力灵敏度，在0-1500%拉伸范围内信号稳定性达±3.2%。

应用验证
作为可穿戴传感器成功监测关节运动、脉搏等生理信号；组装的TENGs器件输出电压达215 V，能点亮60个LED灯，能量转换效率较传统水凝胶提升47%。

该研究通过仿生拓扑设计破解了水凝胶强度-延展性悖论，建立的"动态胶束交联+共价网络+纳米增强"策略为柔性电子材料开发提供了新范式。HMA生物质衍生的环保特性与MXene的导电优势结合，既满足可持续发展需求，又拓展了生物基材料在能源领域的应用边界。特别值得注意的是，12.3 KPa的皮肤粘附强度解决了柔性器件界面接触难题，而Ti₃C₂Tx MXene协调的离子传输机制为开发新一代生物电子接口奠定了理论基础。这项工作由Lihui Zhao、Yupeng Liu等学者完成，其跨学科创新思路对推动柔性电子技术从实验室走向实际应用具有重要启示意义。