硫酸根/磷酸根修饰与铁负载协同调控稀土精矿催化剂表面性质提升NH3-SCR脱硝性能研究

为解决传统钒基NH3-SCR催化剂生物毒性强、温度窗口窄等问题，研究人员通过H2SO4/H3PO4酸修饰结合Fe2O3负载对稀土精矿(REC)催化剂进行表面工程改造。结果表明，Fe/Ce=0.8时催化剂在325-375°C实现>90% NOx转化率，通过增强氧化还原性能与酸性位点协同提升N2选择性，为开发绿色高效脱硝催化剂提供新策略。

　　

氮氧化物(NO_x)排放是威胁环境与人类健康的重大难题，而当前主流的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂存在钒生物毒性、水热稳定性差等缺陷。内蒙古自治区高校直属基础科研项目团队另辟蹊径，瞄准天然富含Ce的巴彦鄂博稀土精矿(REC)，通过表面工程策略开发出环境友好型替代催化剂。这项发表于《International Journal of Hydrogen Energy》的研究，创新性地将无机酸修饰与过渡金属负载相结合，成功拓宽了催化剂的操作温度窗口并提升N₂选择性。

研究采用分步优化策略：先通过TG-MS确定REC热分解特性，采用6 mol/L H₂SO₄和4 mol/L H₃PO₄进行酸处理构建REC-(S/P)载体，再通过浸渍法负载Fe₂O₃制备系列催化剂。结合原位红外光谱分析表面吸附物种与反应路径，系统考察Fe/Ce比例对催化性能的影响。

【Synthesis of REC-(S/P) catalysts】
酸浓度优化实验显示，6 mol/L H₂SO₄和4 mol/L H₃PO₄处理的催化剂具有最佳SCR活性。酸处理通过形成溶解孔道和暴露活性位点，显著提升表面酸性。

【TG of rare earth concentrate】
TG-DSC分析揭示REC在530-650°C发生显著失重，对应氟碳铈矿分解为CeO₂的吸热过程，为后续酸处理温度选择提供依据。

【Conclusions】
Fe/Ce=0.8的Fe₂O₃/REC-(S/P)催化剂在325-375°C实现>90% NO_x转化率。Fe³⁺通过Fe-O-Ce结构促进电子转移，加速NO氧化为NO₂^-/NO₃^-；SO₄^2-修饰增强Br?nsted酸性位，PO₄^3-则稳定Lewis酸性位。低温区反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制，高温区NH₂中间体通过Eley-Rideal路径转化为N₂O。

该研究开创性地将天然REC资源转化为高性能SCR催化剂，通过"酸修饰-金属负载"双调控策略实现酸性位与氧化还原性能的精准协同。Fe-O-Ce界面电子转移机制的阐明为设计非钒基催化剂提供理论依据，而操作温度窗口的拓宽对实际工业应用具有重要价值。内蒙古团队的工作不仅推动稀土资源高值化利用，更为开发符合"双碳"战略的绿色脱硝技术指明新方向。