高性能层状水合氧化钌阴极实现锌离子高效存储

为解决苯甲基C(sp3)-H键选择性氧化反应条件苛刻、产率低的问题，研究人员开发了BA2PbBr4/MoO3 S型异质结光催化剂。该设计通过构建嵌入式结构形成界面电场（BEF），实现电荷高效分离并保留强氧化还原能力，同时MoO3增强反应物吸附，使苯甲醛产率达5560 μmol g?1 h?1，较纯相催化剂提升2.5倍，为绿色化学合成提供新策略。

　　

在化工生产中，将苯甲基C(sp³)-H键选择性氧化为醛酮类化合物是制备高附加值化学品的关键步骤。然而传统工业方法依赖氯代反应，不仅产生有毒副产物，还存在选择性差、能耗高等问题。尽管半导体光催化技术利用太阳能和氧气作为氧化剂，为绿色合成提供了可能，但光生电荷复合快、表面反应活性不足等瓶颈严重制约其效率。

福建师范大学碳中和研究院的研究人员针对这一挑战，创新性地设计了一种BA₂PbBr₄/MoO₃ S型异质结光催化剂。该研究通过将MoO₃纳米带嵌入BA₂PbBr₄纳米片中，构建了具有紧密界面接触的嵌入式结构，相关成果发表在《Journal of Colloid and Interface Science》上。

研究采用反溶剂法制备异质结材料，结合X射线衍射（XRD）和透射电镜（TEM）验证结构特征，通过表面光电压谱和电子顺磁共振（EPR）分析电荷转移机制，并利用气相色谱定量评估催化性能。

材料设计与表征
通过将MoO₃纳米带引入BA₂PbBr₄前驱体溶液，形成纳米带-纳米片嵌入式结构。高分辨TEM显示两相间存在0.28 nm和0.39 nm的晶格条纹，证实异质结成功构建。X射线光电子能谱（XPS）检测到界面电子重排，Mo⁶⁺结合能正向偏移0.3 eV，表明内置电场形成。

电荷动力学研究
表面光电压测试显示异质结的电荷分离效率较纯BA₂PbBr₄提升3.2倍。EPR捕获实验证实•O₂^?和¹O₂为主要活性氧物种（ROS），其浓度与MoO₃含量呈正相关。能带分析揭示S型机制：光生电子从BA₂PbBr₄的导带（-1.12 eV）转移至MoO₃的价带（+2.83 eV），既实现电荷分离又保留强氧化能力。

表面反应增强
吸附实验表明MoO₃使甲苯吸附量增加2.1倍。原位红外光谱检测到Mo=O键与甲苯甲基的相互作用，证实表面活化效应。分子动力学模拟显示MoO₃界面处甲苯扩散能垒降低56%，加速质荷转移。

催化性能评估
在可见光下，最优异质结对甲苯氧化的苯甲醛产率达5560 μmol g^?1 h^?1，选择性达91%。对氟甲苯、氯甲苯等衍生物也保持80%以上转化率。循环测试10次后活性仅下降7%，XRD证实结构稳定性。

该研究通过精准设计S型异质结，首次实现金属卤化物钙钛矿（MHPs）与金属氧化物的功能协同：BA₂PbBr₄提供高迁移率空穴，MoO₃增强反应物吸附并促进ROS生成。这种"电荷动力学-表面反应"双调控策略为C-H键光催化活化提供了新范式，其嵌入式结构设计理念可拓展至其他能源催化体系。研究成果不仅推动绿色合成技术发展，也为新型异质结催化剂的理性设计提供理论依据。