锑掺杂二氧化锡纳米花阳极高效降解对硝基苯酚的机理与性能研究

针对难降解有机污染物对硝基苯酚(p-NP)的环境风险问题，研究人员开发了Ti/Sb-SnO2纳米花阳极，通过电催化氧化实现了>99%的p-NP去除率和>90%矿化率，揭示了•OH和O2·-主导的降解机制，为工业废水处理提供了高效稳定的电极材料。

　　

对硝基苯酚(p-NP)作为硝基芳香族化合物的典型代表，是农药、医药和染料工业的重要原料，但因其高毒性、难降解性被列为美国联邦法规优先污染物。传统水处理技术面临成本高、二次污染或效率低下等瓶颈，而电催化氧化技术凭借强氧化能力和环境友好特性成为研究热点。然而，现有电极材料如硼掺杂金刚石(BDD)成本高昂，PbO₂存在铅溶出风险，常规SnO₂电极又存在膜层易脆裂等问题。

针对这一系列挑战，吉林大学的研究团队在《Journal of Water Process Engineering》发表研究，通过水热-煅烧法开发了三维Ti/Sb-SnO₂纳米花阳极(Ti/Sb-SnO₂ NFs)，系统优化了水热反应时间(4-16小时)以调控纳米结构。研究采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等技术表征材料形貌，通过电子顺磁共振(EPR)和淬灭实验解析活性氧物种(ROS)贡献，结合斜生栅藻毒性测试和ECOSAR模型评估降解过程的环境风险。

主要技术方法

研究通过水热法在钛基底上生长Sb-SnO₂纳米结构，对比不同反应时间(4/8/12/16小时)的形貌差异；采用线性扫描伏安法(LSV)测定氧析出电位，循环伏安法(CV)分析直接氧化途径；通过LC-MS鉴定降解中间体，结合藻类生长实验和ECOSAR程序预测评估毒性演变。

研究结果

1. 阳极表征：12小时水热反应形成的纳米花结构具有最大比表面积(89.7 m²/g)和最低电荷转移电阻(2.4 Ω)，其氧析出电位达2.1 V vs. SCE。

2. 降解性能：在最佳条件下(pH=3，电流密度10 mA/cm²)，120分钟内实现99.1%的p-NP去除率和90.6%的TOC矿化率。

3. 机制解析：ROS淬灭实验表明•OH贡献43.19%，O₂^·-贡献24.57%，CV证实存在17.24%的直接电子转移途径。

4. 毒性演变：初期降解产物(如对苯二酚和苯醌)使毒性升高，但持续电解后毒性显著降低，120分钟时降解液甚至表现出藻类生长促进作用。

5. 稳定性验证：连续10次循环后电极仍保持92%以上的降解效率，SEM显示纳米花结构未发生明显剥落。

结论与意义

该研究通过精准调控Sb-SnO₂纳米花形貌，成功解决了传统电极材料活性位点不足、稳定性差的核心问题。特别值得注意的是，研究首次量化了非自由基直接氧化途径对p-NP降解的贡献(17.24%)，并通过多维度毒性评估证实了技术应用的生态安全性。电极在10次循环后仍保持优异性能，其制备成本仅为BDD电极的1/5，为工业废水处理提供了兼具高效性、稳定性和经济性的解决方案。这项工作不仅推动了电催化阳极材料的设计创新，也为难降解有机污染物的风险控制提供了理论依据和技术支撑。