二维六方LaN的结构、电子、热及光学性质综合研究：基于HSE06泛函的DFT与AIMD模拟新见解

本研究通过密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)模拟，系统探究了二维六方氮化镧(2D h-LaN)在P63mc空间群下的多尺度物性。研究团队采用HSE06杂化泛函精确揭示了2.53 eV的直接带隙特性，结合负形成能(?1.56 eV/atom)和声子谱分析证实了材料的结构稳定性，其高热导率和可见光区强光学响应为新型光电器件与热管理材料开发提供了理论依据。

　　

在纳米材料研究领域，二维材料因其独特的物理化学性质持续引发研究热潮。从石墨烯的突破开始，科学家们不断探索具有特殊能带结构、优异热导率和光学响应的新型二维材料。其中，稀土氮化物因其在催化、光电子和自旋电子学中的潜在应用备受关注，但关于其二维形态的系统研究仍属空白。特别是氮化镧(LaN)作为典型的稀土氮化物，其块体形态已展现出半导体特性和负热膨胀等奇异性质，然而二维六方相(h-LaN)的稳定性机制与功能特性始终缺乏理论阐释。

University of Sulaimani和Salahaddin University-Erbil的研究团队在《Materials Science in Semiconductor Processing》发表的研究填补了这一空白。通过第一性原理计算与分子动力学模拟的多尺度研究方法，首次揭示了2D h-LaN在P6₃mc空间群下的稳定存在及其多功能特性。研究采用SIESTA软件包进行密度泛函理论(DFT)计算，对比了广义梯度近似(GGA-PBE)和杂化泛函(HSE06)对电子结构的描述差异，并通过ab initio分子动力学(AIMD)模拟评估热稳定性。声子谱计算采用密度泛函微扰理论(DFPT)，弹性常数分析则用于验证机械稳定性。

结构特性

几何优化显示2D h-LaN具有完美的六方对称性，晶格常数a=b=4.15 ?，La-N键长2.45 ?。形成能低至?1.56 eV/atom，表明其热力学稳定性。AIMD模拟在高温下仍保持结构完整性，结合无虚频的声子谱共同证实了材料的动力学稳定性。

电子结构

HSE06泛函计算的直接带隙(2.53 eV)显著优于GGA-PBE结果，归因于其对交换关联能的精确处理。态密度分析显示导带主要由La-5d轨道贡献，价带则源于N-2p轨道，这种特殊的能带结构赋予材料适中的载流子有效质量。

热学性能

DFPT计算的声子谱揭示高声子群速度，导致室温下高达1.08 W/m·K的极低晶格热导率。热容计算显示德拜温度特征，高温区受phonon-phonon散射主导导致热导率下降，但仍保持优异的热管理潜力。

光学响应

介电函数计算表明在可见光区(1.5-3.5 eV)存在强吸收峰，折射率达2.8，光学导率显著高于传统半导体。这些特性使其特别适合可见光探测器与发光二极管应用。

该研究通过多尺度模拟首次建立了2D h-LaN"结构-性能"关系图谱，其直接带隙特性突破了块体LaN的间接带隙限制，为设计新型稀土基光电器件提供了材料基础。高热稳定性与独特的光热协同效应，使其在柔性电子、量子器件和热管理涂层等领域展现出双重应用价值。研究采用的HSE06+DFPT方法体系也为其他二维稀土化合物的理论研究提供了范式参考。Nzar Rauf Abdullah团队特别指出，2D h-LaN的压电极化特性与应变可调带隙特性值得后续实验验证，其与过渡金属二硫化物构建的异质结可能产生更丰富的界面效应。