弯曲效应对SnS2/InS异质结光催化性能的调控机制及制氢应用研究

为解决二维材料在光催化应用中界面调控不足的问题，研究人员通过构建弯曲SnS2/InS异质结模型，结合第一性原理计算揭示了曲率效应可缩短键长、提升热稳定性，并诱导间接-直接带隙转变，显著增强光吸收系数（6.47×104 cm-1）和HER效率（ΔGH*=0.074 eV），为高效光催化剂设计提供了新思路。

　　

在能源危机与环境问题日益严峻的背景下，开发高效光催化材料成为研究热点。二维材料因其独特的电子结构和表面特性备受关注，其中SnS₂/InS异质结在可见光催化领域展现出潜力。然而，传统研究多集中于平面结构，对曲率这一关键几何参数的调控机制尚属空白。曲率效应能通过改变材料对称性和应变分布影响电子能带结构，但如何精准设计曲率以优化光催化性能仍是挑战。

江西理工大学的研究团队在《Molecular Catalysis》发表的研究中，创新性地构建了弯曲SnS₂/InS异质结模型。通过压缩晶格常数实现曲率调控，采用密度泛函理论（DFT）结合分子动力学模拟，系统分析了曲率对材料结构稳定性、电子特性和催化活性的影响。研究主要运用了第一性原理计算（含PBE泛函和PAW方法）、能带结构分析、光学吸收谱计算以及氢吸附自由能（ΔG_H*）评估等关键技术。

结构特性
研究发现曲率导致键长显著缩短：在90%-SnS₂/InS模型中，Sn-S键长从平面结构的2.6141 ?缩短至2.5519 ?，In-S键长从2.5128 ?降至2.4751 ?。这种结构紧缩伴随吸附能从-0.24 eV提升至-0.30 eV，表明曲率增强了界面结合强度。分子动力学模拟证实弯曲结构在300K下保持稳定，而平面结构出现原子位移，证明曲率提升热稳定性。

电子特性
曲率诱导了能带结构转变：90%-SnS₂/InS实现间接带隙（1.38 eV）向直接带隙（1.34 eV）的转变，促进电子-空穴对分离。功函数分析显示弯曲结构表面电子逸出能力增强，有利于催化反应中的电荷转移。

光催化性能
曲率使光吸收系数提升至6.47×10⁴ cm^-1，较平面结构提高23%。HER性能方面，ΔG_H*从平面结构的0.15 eV优化至0.074 eV，接近理想催化活性阈值（0 eV）。曲率还通过调节O和OH中间体吸附能，同步优化OER/ORR效率。

该研究首次阐明曲率效应对二维异质结的多重调控机制：通过几何应变改变键合特性，通过对称性破缺调整能带结构，最终实现光吸收、电荷分离与表面催化反应的协同增强。这不仅为SnS₂/InS体系的实际应用提供理论指导，更开创了通过曲率工程精准设计二维催化材料的新范式。研究成果对开发高效太阳能-氢能转换系统具有重要科学价值，相关调控策略可拓展至其他二维vdW异质结体系。