铁单原子催化剂锚定于N,S共掺杂碳材料实现高效氧还原性能突破

为解决贵金属催化剂成本高、稳定性差的问题，研究人员通过三种双齿配体前驱体协同锚定Fe2+，成功制备出Fe@NPDSBPC单原子催化剂。该材料具有分级多孔结构（505 m2 g-1）和高N,S掺杂量（9.83 at%），其氧还原反应（ORR）半波电位达0.924 V，锌空气电池功率密度提升42%，为新能源器件开发提供新思路。

　　

随着全球能源危机和环境问题日益严峻，开发高效、可持续的能源转换与存储技术成为当务之急。锌空气电池（ZAB）因其理论能量密度高、资源丰富等优势备受关注，但其商业化进程却受制于氧还原反应（ORR）动力学缓慢的瓶颈。目前主流的铂基（Pt/C）催化剂虽性能优异，但高昂的成本和较差的耐久性严重制约其大规模应用。如何设计兼具高活性、长寿命且价格低廉的非贵金属催化剂，成为该领域亟待突破的科学难题。

针对这一挑战，国内某研究机构的研究团队创新性地利用三种具有强N,N或S,S双齿螯合能力的前驱体，通过协同配位作用在热解过程中有效锚定Fe²⁺离子，成功制备出铁单原子催化剂Fe@N_PDS_BPC。这项突破性成果发表在材料领域知名期刊《Next Materials》上，为开发下一代能源器件提供了重要参考。

研究团队主要采用以下关键技术：通过硬模板法构建分级多孔结构，结合X射线吸收精细结构（XAFS）表征单原子配位环境，利用旋转圆盘电极（RDE）测试评估ORR性能，并通过组装锌空气电池验证实际应用效果。

3.1 催化剂形貌与结构
通过氮气吸附-脱附测试发现，Fe@N_PDS_BPC具有最大的比表面积（505 m² g^-1）和微孔比例（59%）。HAADF-STEM图像清晰显示Fe单原子均匀分散，无团簇形成。XPS分析证实其表面N含量高达9.40 at%，其中80.3%为具有催化活性的N物种（如Fe-N_x、吡啶-N等）。EXAFS拟合显示Fe配位数为4.0±0.3，键长1.97±0.01 ?，证实了单原子结构的形成。

3.2 电催化ORR性能
在0.1 M KOH电解液中，Fe@N_PDS_BPC的半波电位（0.924 V）显著优于Pt/C（0.882 V），质量活性达6.22 A mg^-1_Fe。RRDE测试表明其电子转移数为3.85-3.94，过氧化氢产率<6.5%，遵循理想的四电子路径。经过10000秒 chronoamperometry测试后仍保持91.3%的电流密度，展现出卓越的稳定性。

3.3 锌空气电池应用
组装的液态锌空气电池展现出210 mW cm^-2的峰值功率密度，比Pt/C基准高42%。在5 mA cm^-2电流密度下可稳定循环200小时，比容量达767 mAh g_zn^-1。两节串联电池可点亮LED灯，验证了其实际应用潜力。

该研究通过分子设计策略成功解决了单原子易迁移团聚的难题，创制的Fe@N_PDS_BPC催化剂在活性位点密度（0.9×10¹⁹ sites g^-1）和传质效率方面实现双重突破。特别是分级孔道结构与N,S共掺杂的协同效应，不仅提高了活性位点利用率，还增强了电极/电解质界面润湿性（接触角138°）。这项工作为开发非贵金属电催化剂提供了新思路，推动锌空气电池等清洁能源技术的商业化进程。未来通过优化OER活性，有望实现完全无贵金属的可充电电池系统。