氧空位对SrTiO3/LaAlO3界面电子结构的调控机制：第一性原理研究

本研究通过第一性原理计算揭示了氧空位(O-vacancy)对6.5STO/1.5LAO n型界面电子结构的影响，发现氧空位可增加费米能级(EF)处态密度和有效质量，并通过向d带注入额外电子(e-)提升载流子浓度。该工作为氧化物异质结在二维电子气(2DEG)器件中的应用提供了理论依据。

　　

在复杂氧化物异质结领域，SrTiO₃(STO)与LaAlO₃(LAO)的界面因其独特的二维电子气(2DEG)特性引发广泛关注。这类界面虽由两个绝缘体构成，却展现出高迁移率电子传输、低温超导等奇异现象。然而，其导电机制始终存在争议——究竟是极性不连续导致的电子重构，还是氧空位(O-vacancy)主导的电荷补偿？为厘清这一关键问题，研究人员聚焦6.5STO/1.5LAO n型界面，通过第一性原理计算系统揭示了氧空位的调控机制。

研究采用全电子全势线性缀加平面波(FP-LAPW+lo)方法，结合Engel-Vosko广义梯度近似(EV-GGA)优化交换关联势。通过构建(001)取向的对称超胞模型，对比分析完整界面(I)与含氧空位界面(II)的电子结构差异。

结果与讨论

1. 能带结构与态密度：氧空位在费米能级(E_F)下方-0.5至-3.0 eV引入新能带，显著增加E_F处态密度。Ti-3d轨道因晶场分裂为t_2g(d_xy/d_xz/d_yz)和e_g(d_z2/d_x2-y2)两组，其中t_2g轨道通过界面电荷转移贡献导电通道。

2. 载流子调控：每个氧空位向界面注入2个电子(e^-)，维持电荷中性。计算表明仅需0.5e^-/晶胞即可实现载流子浓度调控，证实氧空位是界面金属化的关键因素。

3. 空间限域效应：电子在xy平面自由移动，但在z方向受限于STO/LAO界面，形成典型的二维电子气(2DEG)。这种量子限域效应导致能级分立，为低维器件设计提供可能。

结论
该研究首次从电子层面阐明氧空位通过三重机制调控界面性质：①增加t_2g轨道态密度；②通过电荷注入改变载流子浓度；③维持二维电子气的空间限域特性。这不仅解决了氧化物界面导电起源的争议，更为精准设计新型电子器件（如场效应晶体管、量子阱器件）提供了理论指导。论文创新性采用EV-GGA方法，克服传统LDA/GGA对带隙低估的缺陷，相关成果发表于《Polyhedron》，对推动下一代氧化物电子学发展具有重要意义。