基于DFT、SCAPS-1D与机器学习的无铅钙钛矿Sr3PCl3太阳能电池吸收剂综合设计与性能优化研究

为解决铅基钙钛矿太阳能电池的环境毒性问题，研究人员通过密度泛函理论（DFT）、SCAPS-1D仿真与机器学习技术，系统评估了无铅Sr3PCl3吸收剂的性能。研究发现该材料具有1.641 eV直接带隙、高吸收系数及优异稳定性，采用SnS2作为电子传输层（ETL）时转换效率（PCE）达18.58%。结合机器学习模型（Ridge回归与CatBoost）加速参数优化，为环保型高效太阳能电池开发提供了新范式。

　　

随着全球能源需求激增，传统铅基钙钛矿太阳能电池虽具备优异光电性能，但其铅毒性问题严重阻碍商业化进程。寻找兼具高效与环保特性的替代材料成为研究热点。在这一背景下，沙特阿拉伯国王哈立德国大学（King Khalid University）的Md. Hafizur Rahman团队聚焦于新型无铅钙钛矿Sr₃PCl₃，通过多尺度计算与数据驱动方法，为下一代太阳能电池设计提供创新解决方案。相关成果发表于《Polyhedron》。

研究采用三大核心技术：1）基于CASTEP软件的第一性原理计算（DFT）解析Sr₃PCl₃的电子结构；2）SCAPS-1D仿真平台评估不同电子传输层（ETL）对器件性能的影响；3）基于2187组仿真数据训练Ridge回归和CatBoost机器学习模型，实现关键参数智能预测。

DFT揭示材料本征特性

立方相Sr₃PCl₃（空间群Pm-3m）展现1.641 eV直接带隙，态密度分析表明价带顶（VB）与导带底（CB）主要由Sr和Cl轨道贡献。其高吸收系数（>10⁵ cm^-1）和低能量损失特性满足Shockley-Queisser理论对高效光伏材料的要求。

SCAPS-1D优化器件结构

对比WS₂、CdS、SnS₂和ZnS四种ETL材料，SnS₂因最优能带匹配使PCE达18.58%。通过调节吸收层厚度（200-800 nm）与缺陷密度（10¹⁴-10¹⁸ cm^-3），发现低缺陷浓度与适中厚度可最大化载流子收集效率。

机器学习驱动智能设计

CatBoost模型对PCE的预测误差仅0.23%，SHAP分析表明ETL电子亲和能与吸收层缺陷密度为最关键参数。热力图可视化进一步证实SnS₂的界面优势，为实验制备提供明确指导方向。

该研究首次建立DFT-SCAPS-ML协同优化框架，证实Sr₃PCl₃在环保光伏领域的应用潜力。通过机器学习解析“材料-器件-性能”关联规律，将传统试错式研究转变为定向设计，为新型钙钛矿开发节省约90%计算成本。研究成果不仅推动无铅光伏技术发展，其多学科交叉方法论更为功能材料设计提供普适性范式。