磺丁基醚β-环糊精共聚物调控纳滤膜孔径与亲水性实现高效抗生素脱盐

【字体: 时间:2025年07月20日 来源:Separation and Purification Technology 8.2

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  针对抗生素污染治理难题,研究人员通过磺丁基醚β-环糊精(SBECD)共聚改性纳滤膜,精准调控膜孔径与亲水性,实现高效脱盐。该研究构建的MEZ Z型异质结光催化剂对吡虫啉(IMD)降解率达98.4%,速率常数提升76倍,且循环稳定性超90%,为环境修复提供了新型材料设计策略。

  

随着现代农业的发展,吡虫啉(IMD)等新烟碱类杀虫剂的广泛使用带来了严重的环境残留问题。这种具有持久性和生物累积性的污染物,不仅威胁生态系统平衡,还可能通过食物链危害人类健康。传统处理方法如电化学降解和生物修复往往效率低下且成本高昂,难以满足当前环境治理需求。在这一背景下,河北大学的研究团队将目光投向了光催化技术——这一利用太阳能驱动化学反应的前沿领域,试图开发一种高效、稳定且环境友好的解决方案。

研究人员在《Separation and Purification Technology》发表的研究中,创新性地通过乙二胺四乙酸(EDTA)配体修饰金属有机框架材料MOF808,将其均匀锚定在具有硫空位(Svs)的Zn3In2S6(S-ZIS)纳米片边缘,成功构建了MOF808-EDTA/S-Zn3In2S6(MEZ)Z型异质结光催化剂。这项研究不仅解决了MOF材料易团聚、光响应范围窄的瓶颈问题,还通过界面In-O键的形成实现了高效的载流子分离与传输。

研究团队主要采用了以下关键技术:通过水热法合成硫空位修饰的S-ZIS纳米花结构;利用配体交换策略将EDTA引入MOF808骨架;结合X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁共振(ESR)表征硫空位与界面化学键;通过液相色谱-质谱联用(LC-MS)解析降解路径。

研究结果揭示:

  1. 材料特性:TEM显示MOF808-EDTA以300 nm纳米球形态均匀分布在S-ZIS表面,比表面积达218 m2/g。XPS证实界面In-O键的形成,ESR检测到明显的硫空位信号。
  2. 光催化性能:优化后的MEZ在可见光下60分钟内实现98.4%的IMD降解,速率常数(k=0.065 min-1)分别是S-ZIS和MOF808的5倍和76倍。即使在河水、湖水等实际水体中仍保持90%以上效率。
  3. 机理分析:硫空位捕获空穴促进电子-空穴分离,界面In-O键构建Z型异质结加速电子转移。密度泛函理论(DFT)计算显示MEZ对氧分子的吸附能降低至-1.82 eV。
  4. 降解路径:LC-MS鉴定出羟基化、脱硝和开环等反应,活性物种(1O2、·O2-和·OH)优先攻击IMD的C7、C9和N14位点,最终生成小分子产物。

这项研究的突破性在于:首次通过EDTA配体实现了MOF材料在半导体表面的空间可控分布,解决了传统异质结中活性位点遮蔽的问题。所构建的MEZ体系不仅展现出卓越的光催化活性和稳定性,更为重要的是,通过理论计算与实验验证相结合,阐明了硫空位与界面化学键的协同作用机制。该工作为设计高效Z型光催化剂提供了新思路,对治理新污染物具有重要的科学价值和应用前景。研究获得的98.4%降解率和76倍速率提升,标志着在环境修复领域取得了显著进展。

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