手性单元引入与受体扩展协同优化圆偏振热激活延迟荧光材料性能的研究

本研究针对CP-TADF材料发光效率与发光不对称因子(glum)间的固有矛盾，通过引入手性单元和扩展受体单元策略，设计出QAO-Cz和QAO-CzNCF两种新型分子。理论计算表明其glum值提升至4.46×10?3，ΔEST降至0.03 eV，实现了CPL与TADF性能的协同优化，为高性能CP-OLED材料开发提供新思路。

　　

在显示技术与信息存储领域，圆偏振发光材料（CPL）因其能直接发射圆偏振光的特性，被视为突破传统OLED器件结构复杂、光强衰减等瓶颈的关键。而热激活延迟荧光（TADF）材料凭借其100%激子利用率的理论优势，成为第三代发光材料的代表。然而，如何协同提升CPL的发光不对称因子（g_lum）与TADF的发光效率，始终是制约高性能圆偏振热激活延迟荧光（CP-TADF）材料发展的核心难题。

国家自然科学基金资助项目（批准号：12474258、12274266、12374269）支持下，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室的研究人员以具有螺旋手性的QAO分子为模板，通过理论计算与分子设计相结合，创新性地提出"手性单元引入"和"受体单元扩展"双轨策略。研究成果发表于《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》，揭示了分子结构-性能的内在规律。

研究采用密度泛函理论（DFT）结合热振动相关函数（TVCF）方法，通过计算系间窜越速率、辐射/非辐射衰减率等参数，系统评估了分子电子结构、轨道分布、重组能等物理参数。利用连续极化介质模型（IEFPCM）模拟溶液环境，对比分析了R构型分子在甲苯中的电偶极矩（μ）与磁偶极矩（m）变化规律。

理论方法与计算细节
基于QAO晶体结构构建初始模型，采用IEFPCM模拟甲苯溶液环境。通过TD-DFT计算电子圆二色性（ECD）光谱和g_lum值，结合SOC矩阵元分析RISC过程，量化ΔE_ST对TADF性能的影响。

结果与讨论
引入手性咔唑单元设计的QAO-Cz分子，其g_lum提升至4.06×10^?3，μ值从3.885×10^?18 esu·cm降至1.242×10^?18 esu·cm，m/μ比值增大驱动CPL增强。同时ΔE_ST缩小至0.03 eV，k_RISC达1.16×10⁷ s^?1。进一步扩展氰基受体获得的QAO-CzNCF分子，g_lum增至4.46×10^?3，SOC值显著提升使k_RISC突破7.13×10⁷ s^?1，实现CPL与TADF性能的协同突破。

结论
该研究证实通过精准调控μ与m的相对变化可突破g_lum与效率的权衡效应。手性单元引入主要降低μ值，而受体扩展通过增强SOC促进RISC过程，双策略协同作用为设计兼具高g_lum（>4×10^?3）和高k_RISC（>10⁷ s^?1）的CP-TADF材料提供了普适性方案，推动3D显示与量子信息存储技术的发展。