棒状铈锰固溶体催化剂的低温SCR高效脱硝性能与机理研究

针对低温选择性催化还原(SCR)技术中催化剂效率不足的问题，研究人员通过水热法合成棒状CexMn1-xO2固溶体催化剂，系统考察铈锰比与碱浓度对脱硝性能的影响。研究表明，Ce0.5Mn0.5O2在100℃实现95%以上的NOX转化率，其优异的低温活性源于Mn4+/Ce3+氧化还原对与E-R反应机制的主导作用，为开发高效环保脱硝催化剂提供了新思路。

　　

随着化石燃料燃烧和火力发电的持续增长，氮氧化物(NO_X)污染已成为威胁生态环境和人类健康的重大挑战。这些气态污染物不仅会形成酸雨和光化学烟雾，还能破坏臭氧层。当前工业界主要采用选择性催化还原(SCR)技术进行脱硝处理，但传统钒钛催化剂存在易硫中毒、活性温度窗口窄等问题，特别是对100-250℃的低温烟气处理效果欠佳。锰基催化剂虽具有优异的低温活性，却受限于热稳定性差和易烧结的缺陷。如何通过材料设计同时提升催化剂的低温活性和结构稳定性，成为环境催化领域亟待突破的科学难题。

山东省自然科学基金资助的研究团队创新性地采用水热合成法制备了棒状铈锰固溶体催化剂。通过调控Ce/Mn摩尔比和碱浓度，成功构建了具有丰富氧空位和特定价态分布的Ce_xMn_1-xO₂纳米棒。该催化剂在《Surfaces and Interfaces》发表的研究成果显示，其独特的固溶体结构使低温SCR脱硝效率突破95%，较传统催化剂展现出显著优势。

研究团队主要运用了以下关键技术：X射线衍射(XRD)分析晶体结构，H₂程序升温还原(H₂-TPR)检测氧化还原性能，X射线光电子能谱(XPS)表征元素价态，NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)测定酸性位点，以及原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)揭示反应机理。

Synthesis of catalysts部分
通过精确控制水热反应的碱浓度(0.5-10 mol/L)和铈锰投料比，成功制备出直径均匀的纳米棒结构。XRD证实锰离子成功掺入CeO₂萤石结构晶格，形成单相固溶体，且(111)晶面衍射峰随锰含量增加发生规律性偏移。

XRD characterization部分
BET测试显示铈的引入使比表面积提升至纯MnO₂的3倍；H₂-TPR表明Ce_0.5Mn_0.5O₂的还原峰温最低，证实其最优的氧化还原能力；XPS定量分析揭示Mn⁴⁺/Mn³⁺比值与Ce含量呈正相关，这对NO氧化至关重要。

CRediT authorship contribution statement部分
多维度表征证实固溶体形成促使表面酸性位点和化学吸附氧物种显著增加。NH₃-TPD显示中强酸位点占比达67.8%，in-situ DRIFTS追踪到NH₃在Lewis酸位点吸附及后续反应过程，证实Eley-Rideal(E-R)机制占主导地位。

该研究突破性地实现了三大创新：首次通过无载体的棒状固溶体设计同时解决锰基催化剂的活性和稳定性矛盾；阐明Ce/Mn协同作用通过调控Mn⁴⁺含量和氧空位浓度提升性能的机制；将最优工作温度降至100℃的工业临界点。研究成果为开发新一代高效环保脱硝催化剂提供了理论依据和实践范式，对实现"双碳"目标下的超低排放具有重要应用价值。