调控异质结界面化学键定向电子流动实现高效光催化产氢

为解决光催化过程中电荷分离效率低和载流子复合快的问题，研究人员通过精确构建CdS量子点(QDs)/ZnO纳米片异质结，设计出富含Cd–O键和Zn–S键的两种界面化学键结构。研究发现Cd–O键显著提升光催化产氢性能(3.15 mmol·g?1·h?1)，而Zn–S键有效增强CdS的光稳定性，为硫化物光催化剂抗光腐蚀设计提供了新思路。

　　

随着全球能源与环境危机日益严峻，开发高效光催化技术成为实现绿色能源生产的关键突破口。然而，光催化过程中电荷分离效率低、载流子复合快等问题长期制约着该领域发展。异质结结构虽能促进电荷分离，但界面接触不良形成的"电子壁垒"严重阻碍载流子传输。界面化学键作为原子级"桥梁"可调控电子流动方向，但其具体作用机制尚不明确，成为当前研究的重大挑战。

针对这一科学难题，中国的研究人员通过化学沉积和光沉积法，在CdS量子点(QDs)/ZnO纳米片异质结中分别构建了富含Cd–O键和Zn–S键的两种界面结构。借助紫外光电子能谱(UPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)证实了S型与II型异质结的形成，通过X射线光电子能谱(XPS)验证了界面化学键的成功调控。研究团队创新性地采用飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、原位辐照XPS等技术，在原子尺度揭示了界面化学键对电荷传输的调控机制。

关键实验方法
通过水热法合成ZnO纳米片，分别采用化学沉积和光沉积构建Cd–O键和Zn–S键界面。利用XPS、UPS表征界面化学组成和能带结构，通过EPR、fs-TAS分析载流子动力学，结合光电化学测试评估性能，最终通过光催化产氢实验验证材料效能。

Synthesis of ZnO nanosheets
采用改进水热法合成具有(002)晶面优势取向的六方纤锌矿结构ZnO纳米片，场发射扫描电镜(FESEM)和原子力显微镜(AFM)证实其超薄二维特性。

Overview of the synthesis
XRD分析显示ZnO呈纤锌矿结构，CdS量子点均匀分布在纳米片表面。通过精确控制沉积方法，分别形成Cd–O键主导的II型异质结和Zn–S键主导的S型异质结。

Conclusions
研究发现Cd–O键界面使电子转移速率提升18倍，产氢活性达3.15 mmol·g^?1·h^?1；而Zn–S键界面通过形成原子级电荷通道，显著抑制CdS光腐蚀。该工作首次在原子尺度阐明界面化学键对载流子分离的调控规律，为设计高效稳定的异质结光催化剂提供了新范式。

这项发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》的研究，不仅解决了硫化物光催化剂稳定性差的行业难题，更开创了通过界面键工程精准调控电子流向的新方法，对发展人工光合作用等新能源技术具有重要指导意义。