硫化镉/还原氧化石墨烯晶面优化增强光合生物杂化系统光驱动生物制氢性能

针对光合生物杂化系统(PBSs)中界面电子转移效率低的问题，研究人员通过水热合成调控硫化镉/还原氧化石墨烯(CdS/RGO)晶面暴露比例，结合密度泛函理论(DFT)计算，发现高活性(1 0 3)和(1 1 2)晶面可降低功函数促进电子传递，最终使生物氢产量提升295%至2195.3 μmol，为生物杂化系统设计提供新策略。

　　

随着全球能源结构转型，氢能因其清洁高效特性成为研究热点。然而当前98%的氢能仍依赖化石燃料制备，伴随严重环境污染。光合生物杂化系统(PBSs)通过将无机光吸收材料与非光合细菌结合，有望实现太阳能驱动的废水增值转化，但半导体光生电子与微生物电子摄取过程的动力学失配严重制约其效率。硫化镉(CdS)虽具备优异的可见光响应和能带位置，但其固有的光生载流子空间分离能力差导致催化效率低下。

中国科学技术大学的研究人员创新性地提出晶面工程策略，通过调控CdS/还原氧化石墨烯(RGO)复合材料中高能晶面暴露比例，显著提升PBSs的生物制氢性能。研究采用水热合成时间控制晶面生长，结合密度泛函理论(DFT)计算揭示晶面电子特性，最终在《Bioresource Technology》发表重要成果。

关键技术包括：1) 时间梯度水热法合成不同晶面比例的CdS/RGO；2) 扫描电镜(SEM)和能量色散X射线谱(EDX)表征材料形貌；3) 8小时持续光照实验测定生物氢产量；4) DFT计算不同晶面功函数；5) 细胞活性检测评估生物相容性。

【Characteristics of the CdS/RGO and PBSs】
SEM和EDX分析证实CdS纳米颗粒均匀分布在RGO层间。随着水热时间延长，(1 0 3)和(1 1 2)高能晶面比例增加，材料保持稳定的2.4 eV带隙。

【Conclusions】
优化晶面比例的CdS/RGO使生物氢产量达2195.3 μmol（233.6 μmol·g^?1·h^?1），较原始系统提升295%。DFT计算表明高能晶面功函数降低促进电子发射，结合RGO的电子穿梭功能，有效增强细菌外膜蛋白的电子传递。系统同时保持80%以上细胞活性，展现良好生物相容性。

该研究首次阐明晶面工程对PBSs电子传递的调控机制，为设计高效生物杂化系统提供新思路。通过原子级表面电子结构设计实现光生电子定向输送，不仅推动生物能源技术发展，也为废水处理与资源化提供创新解决方案。Xue-Meng Wang等研究者提出的晶面依赖活性规律，为后续开发更高效的人工光合系统奠定理论基础。