WO3改性CeOx-CrOx催化剂酸性与氧化性平衡调控及其对NH3催化燃烧性能的影响

【字体: 时间:2025年07月20日 来源:Frontiers in Neuroendocrinology 6.6

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  针对氨燃料燃烧过程中NOx排放高、N2选择性低的难题,研究人员通过WO3改性CeOx-CrOx催化剂,系统探究了酸性与氧化性平衡对NH3催化燃烧的影响。研究发现WO3的引入可显著提升N2选择性至92%(350℃),但会适度降低NH3转化效率。该研究为开发高效低污染的氨燃料催化剂提供了重要理论依据。

  

氨能作为零碳燃料在能源转型中备受关注,但其燃烧过程存在两大痛点:高点火温度导致燃烧效率低下,以及不可避免的NOx副产物造成环境污染。传统CeOx-CrOx催化剂虽能有效活化NH3分子,却因过强的氧化性导致N2选择性不足60%。中国计量大学的研究团队创新性地引入WO3来调控催化剂性能,相关成果发表在《Frontiers in Neuroendocrinology》上。

研究采用共沉淀法合成催化剂,结合XRD、N2吸附、Raman、EPR等技术分析材料结构,通过NH3-TPD和O2-TPD测定酸碱性与氧化性,并利用原位DRIFTS揭示反应机理。

【催化性能】
当W/(Cr+Ce)摩尔比为0.4时,催化剂在290℃实现90%NH3转化率(T90),N2选择性提升至92%。表征显示WO3的引入减少了Cr6+活性位点,抑制了NH3过度氧化为NOx

【构效关系】

  1. 酸性调控:NH3-TPD证实WO3增加了Lewis酸位点密度,促进NH3吸附;
  2. 氧化性抑制:H2-TPR表明WO3削弱了表面氧物种迁移率,降低氧化能力;
  3. 协同效应:适量WO3(0.4摩尔比)可平衡吸附与活化过程,而过量负载会导致NH3过吸附阻碍反应。

该研究首次系统阐明了酸-氧化平衡对NH3催化燃烧的双重影响机制,为设计"高活性-高选择性"催化剂提供了新思路。特别值得注意的是,通过精准调控W/(Cr+Ce)比例,实现了对Cr6+活性位点的电子修饰,这一发现对多相催化剂设计具有普适性指导意义。

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