花岗岩风化过程中镓同位素分馏行为：不同气候条件下的对比研究及其对大陆风化过程的指示意义

本研究针对硅酸盐风化强度与Ga同位素分馏关系尚未系统探索的科学问题，通过对比分析北京（温带半干旱）和广东（热带湿润季风）两种气候条件下的花岗岩风化剖面，发现Ga主要赋存于含Al矿物晶格中，δ71Ga值从基岩到表层呈轻微降低趋势（北京：0.71→0.61‰；广东：0.70→0.54‰），揭示轻同位素69Ga在风化壳中优先富集。研究首次阐明Fe氧化物转化对Ga同位素分馏的调控机制，为利用Ga同位素示踪大陆风化过程提供新依据。

　　

岩石风化过程是地球表面元素循环的重要驱动力，其中硅酸盐风化更是通过消耗大气CO₂长期调控全球气候。然而，传统铝同位素因仅存在单一稳定同位素而难以示踪风化过程，这一瓶颈问题亟待解决。镓(Ga)作为铝的"化学孪生元素"，具有⁶⁹Ga和⁷¹Ga两个稳定同位素，为破解这一难题提供了新思路。但迄今为止，Ga同位素分馏与硅酸盐风化强度的关系仍缺乏系统认知，特别是在不同气候条件下的分馏机制尚不明晰。

中国科学技术大学的研究团队在《Geochimica et Cosmochimica Acta》发表的最新研究中，创新性地选取北京（温带半干旱）和广东（热带湿润季风）两个气候迥异的花岗岩风化剖面，通过高精度Ga同位素分析结合穆斯堡尔谱(M?ssbauer spectra)和连续提取实验，首次揭示了气候-矿物转化-同位素分馏的耦合关系。研究人员采用多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)测定Ga同位素组成，通过化学风化指数(CIA)和τ_Ga,Th指数定量风化强度，并结合顺序提取技术解析Ga的赋存形态。

主要研究结果

1. Ga的赋存特征：发现风化剖面中Ga主要赋存于含Al矿物晶格（占比最高），其次为含Fe矿物，表面吸附态可忽略。随着风化强度增加，Fe³⁺/Fe²⁺转化显著影响Ga的分配。
2. 同位素分馏趋势：两剖面均呈现δ⁷¹Ga值从基岩向表层递减的规律（北京降低0.10‰，广东降低0.16‰），证实⁶⁹Ga在固相中优先富集。
3. 气候控制机制：北京剖面中δ⁷¹Ga与τ_Ga,Th显著相关，指示早期风化阶段Ga分馏受原生矿物溶解主导；而广东剖面因强烈风化导致吸附/共沉淀过程叠加影响，该相关性消失。

讨论与意义
该研究突破性发现基岩岩性是控制Ga同位素分馏程度的首要因素，而次生矿物组成和气候条件通过调控Ga的迁移性产生次级影响。在温带半干旱地区，Ga同位素可作为化学风化早期阶段的灵敏示踪剂；而在热带强风化环境中，其分馏行为还受矿物表面过程调控。这一成果不仅完善了Ga同位素地球化学理论，更建立了"气候-矿物转化-同位素响应"的定量关联，为利用Ga同位素重建古气候和全球硅酸盐风化通量提供了关键科学依据。研究还揭示Fe氧化物转化是连接Ga循环与地球氧化历史的重要纽带，对理解关键金属表生循环具有启示意义。