锂同位素在湖相沉积物中作为化学风化指标的多相浸取分析研究

本研究针对陆相沉积物中锂同位素(Li isotopes)分布机制不清的问题，通过建立多相连续浸取方法，系统分析了柴达木盆地湖相沉积物中可溶盐、碳酸盐、硅酸盐等不同相态的δ7Li值。发现1 M乙酸能有效提取碳酸盐相且硅酸盐污染最小，证实自生矿物可记录古湖泊溶解Li同位素信号，而硅酸盐相因含未风化碎屑矿物会高估风化产物δ7Li值0.4-1.3‰。该研究为利用湖相沉积物多相Li同位素重建流域尺度硅酸盐风化史提供了新方法学支撑。

　　

地球的宜居性与其表面持续进行的硅酸盐风化作用密切相关，这一过程通过调节大气CO₂浓度维持着全球气候稳定。然而，如何准确重建大陆硅酸盐风化历史始终是地球科学领域的重大挑战。传统示踪剂如锶(Sr)、锇(Os)同位素易受碳酸盐干扰和母岩成分影响，而锂(Li)同位素因其在碳酸盐中含量极低、不受母岩类型制约等优势，正成为示踪硅酸盐风化的理想指标。尽管海洋沉积物的Li同位素研究已取得重要进展，但占大陆风化信号"第一现场"的陆相沉积物中Li同位素分布规律仍知之甚少，特别是缺乏对不同矿物相态Li同位素特征的系统解析。

针对这一科学空白，中国科学院地球环境研究所的研究团队创新性地采用多相连续浸取技术，对青藏高原东北缘柴达木盆地Sino-German钻孔(SG-1和SG-1b)的晚新生代湖相沉积物展开研究。通过水浸取相、1 M醋酸铵交换相、1 M乙酸碳酸盐相、酸不溶硅酸盐相和<2 μm粘土相的五步分离，首次揭示了盐湖沉积物中各相态Li同位素的分布特征及其风化指示意义。相关成果发表在《Global and Planetary Change》上，为陆相沉积物Li同位素研究建立了方法学范式。

研究主要采用连续浸取结合MC-ICP-MS高精度同位素分析技术。通过对比0.05 M盐酸和1 M乙酸的提取效率，优化碳酸盐相浸取方案；利用X射线衍射(XRD)进行矿物组成鉴定；借助元素分析仪测定各相主微量元素含量；采用多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)测定δ⁷Li值。研究选取的柴达木盆地湖相沉积序列包含咸水/半咸水环境形成的蒸发岩和碳酸盐沉积，为对比可溶盐与自生碳酸盐的Li同位素信号提供了理想材料。

提取效率与矿物选择性
水浸取相富含Na、K、Cl而贫Fe、Mn、Al，证实其仅提取可溶盐。1 M醋酸铵浸取相中Ca、Sr、P的富集与低Mg/Ca比(<0.04)表明其同时提取交换性离子和少量碳酸钙。关键发现是1 M乙酸相较0.05 M盐酸能更纯净地提取碳酸盐相，后者会溶解高达30%的硅酸盐相Li。

Li同位素组成特征
可溶盐与碳酸盐相均呈现高且正相关的δ⁷Li值(均值+15.3‰和+14.7‰)，反映其共同记录了古湖水体的溶解Li信号。全岩硅酸盐与粘土相δ⁷Li值相近(均值+1.3‰和+0.9‰)，但均比理论风化产物高0.4-1.3‰，石英和长石等未风化碎屑矿物的混入是造成偏差的主因。

碳酸盐提取方法优化
实验证实1 M乙酸在pH=2.5条件下仅溶解<3%的硅酸盐相Li，而0.05 M盐酸(pH=1.3)会导致显著硅酸盐污染。这为陆相碳酸盐Li同位素研究提供了方法学标准，避免了过去盐酸浸取造成的信号失真。

不同相态的风化指示意义
研究首次明确湖相沉积物中：1)可溶盐和碳酸盐相δ⁷Li可指示古湖水化学组成；2)硅酸盐相δ⁷Li需校正碎屑矿物影响后才能反映流域风化产物特征；3)粘土相虽富集次生矿物，但仍需结合全岩数据评估碎屑效应。

该研究开创性地构建了湖相沉积物多相Li同位素分析框架，证实不同相态可分别捕获风化溶液和风化产物的同位素信号。方法学上，确立1 M乙酸为陆相碳酸盐Li同位素提取的最佳试剂；理论上，提出硅酸盐相δ⁷Li的碎屑矿物校正公式；应用上，为利用湖泊档案重建流域尺度硅酸盐风化历史提供了多指标交叉验证的新途径。这些进展不仅弥补了陆相Li同位素研究的短板，更将促进地球关键带风化过程与碳循环耦合机制研究的深入发展。