高温可拉伸电子薄膜Beyolex?的热-力耦合本构建模与实验表征及其在可折叠器件中的应用

本研究针对非硅基热固性聚合物薄膜Beyolex?在可折叠电子器件中的热机械性能表征难题，通过系统热分析（DSC/TGA）与多温度场（25–150°C）下的单轴拉伸、蠕变及应力松弛实验，构建了基于长期应力响应的有限粘弹性积分模型。创新性地引入温度缩放函数与Ogden-Roxburgh损伤模型，结合迭代根查找算法实现位移/力双控加载模拟。模型成功量化了材料平衡态与粘性响应的热耦合效应（如150°C时粘弹性耗散降低85%），为高可靠性电子皮肤与软体机器人基底设计提供理论工具。

　　

在软体机器人、电子皮肤等前沿领域，可拉伸电子器件的核心挑战在于基底材料需同时满足高延展性（>200%应变）、热稳定性（耐受150°C工艺温度）与机械可靠性。传统硅基材料难以兼顾柔性与耐热性，而新型非硅基热固聚合物Beyolex?虽具备突破性潜力，其复杂的热-力耦合行为却缺乏精准预测模型。这导致器件在反复弯折、温度循环工况下易出现应力集中、界面剥离等问题，严重制约可折叠设备的产业化进程。

为攻克这一难题，Panasonic（日本）的研究团队开展了系统性研究。通过差示扫描量热（DSC）与热重分析（TGA）锁定材料玻璃化转变温度（T_g≈8–10°C）及热分解阈值（>270°C），结合动态机械分析仪（DMA）完成五温度梯度（25/75/90/125/150°C）下的多速率拉伸、阶跃松弛与循环加载实验，首次构建了Beyolex?的全工况热机械数据库。基于此，团队创新提出以长期应力响应为基准的有限粘弹性积分模型，通过引入温度缩放函数T_θ(θ)与损伤因子η(t)，实现平衡态/粘性响应的解耦表征。该模型经迭代根查找算法优化后，成功发表于《International Journal of Engineering Science》。

关键技术方法

1. 热-力耦合实验设计：采用TA Instruments DMA Q800平台，在0.0001–0.01 s^-1应变率范围实施单轴拉伸；通过恒应力蠕变（0.3 MPa）与70%定应变松弛实验量化粘性响应；结合三温区循环测试捕获滞回耗散。
2. 本构模型架构：基于二阶简化多项式超弹性模型（C₁₀=0.342 MPa, C₂₀=0.00893 MPa）描述平衡态响应；采用三阶Prony级数（τ₁=19.06 s, τ₂=13.7 s, τ₃=1800.55 s）表征时变行为；通过Ogden-Roxburgh损伤模型（β=3×10^-14）解析循环软化效应。
3. 温度效应量化：建立线性温度缩放函数T_θ(θ)=1-0.0013(θ-25)修正平衡模量；基于时温等效原理导出移位因子log₁₀H_θ(θ)=-0.289(θ-25)^0.4。

研究结果
3.1 热分析揭示稳定窗口
DSC证实材料在230°C内无相变，TGA显示300°C起始降解（图2）。这为150°C高温实验提供安全裕度，同时解释高温下粘弹性减弱现象——接近T_g时链段运动能力提升，松弛时间缩短。

3.2 温度主导应变率效应
单轴拉伸表明：25°C时材料呈现显著率相关性（0.01 s^-1比0.0001 s^-1强度高22%），而150°C时率敏感度降至7%（图3d）。归因于高温削弱分子链缠结，使粘性耗散占比下降，与WLF方程预测趋势一致。

3.3 粘弹性响应的热调控
蠕变实验显示：25°C下应变恢复延迟（15分钟恢复率78%），150°C时恢复率达95%且加速完成（图6a）。对应松弛测试中，150°C平衡应力建立速度较25°C快4倍（图6b），证实温度升高可有效抑制粘性拖尾效应。

3.4 循环损伤的跨尺度关联
阶跃循环测试（0.001 s^-1）揭示：25°C首圈耗散能比150°C高40%（图5a vs 5d）。通过引入微观损伤变量η(t)=1-1/r·erf[(W_max^d-W_∞^d)/(m+βW_∞^d)]，模型精准复现了链重构导致的应力软化（图12）。

4. 热粘弹性本构模型验证
模型在宽温域（75–150°C）多工况验证中表现优异：

• 蠕变预测误差<5%（图13a-c）
• 多级松弛应力震荡<3%（图13g-i）
• 循环滞回曲线R²>0.98（图14）
  关键突破在于通过时间积分项∫g(t-s)d[DEV(?W_∞^d/?C^d)]ds实现历史路径追踪，避免传统微分模型需多Maxwell单元的复杂性。

结论与意义
本研究通过建立Beyolex?薄膜的热-力-时耦合本构模型，首次量化了其从玻璃态到高弹态的跨尺度响应规律：

1. 理论创新：提出基于长期应力的可分离积分架构，解决传统模型平衡态/粘性项耦合校准难题；
2. 设计指导：明确150°C为最优加工窗口（粘性耗散比25°C降低85%），为柔性电路层压工艺提供参数依据；
3. 应用拓展：模型植入ABAQUS UMAT模块后，可精准预测电子皮肤在人体关节弯曲（30%应变, 1 Hz）与汽车电子舱（125°C）复合工况下的疲劳寿命，误差<10%。

该工作不仅为新型热固性弹性体提供标准化表征范式，其建立的温度-损伤协同算法更可推广至SEBS、TPU等电子基材，加速可折叠设备从实验室到产业化的跨越。