梯度氢键增强桃胶/聚丙烯酸粘结剂实现化学气相沉积硅碳负极商业化突破

为解决硅基负极材料在充放电过程中体积膨胀导致的电极结构破坏和容量衰减问题，研究人员创新性地将桃胶多糖(PG)与聚丙烯酸(PAA)和单壁碳纳米管(SWCNTs)复合，开发出具有梯度氢键网络的Si/C@PGS电极。该电极在0.1 C下循环200次后容量保持率达88.4%，并成功应用于商用软包电池实现1600次稳定循环，为高能量密度锂离子电池的实用化提供了新方案。

　　

随着电动汽车和储能系统的快速发展，锂离子电池(LIBs)对高能量密度负极材料的需求日益迫切。硅(Si)因其4200 mAh/g的超高理论容量成为研究热点，但其充放电过程中高达400%的体积膨胀会导致电极结构崩塌。化学气相沉积硅碳(CVD Si/C)材料虽能缓解这一问题，但传统粘结剂如CMC/SBR难以适应硅基材料的剧烈体积变化，制约了其商业化应用。

中国有色金属桂林地质矿产有限公司的研究团队通过创新性地将天然桃胶多糖(PG)与聚丙烯酸(PAA)复合，构建了具有梯度氢键网络的粘结剂体系。该研究采用密度泛函理论(DFT)计算揭示了PG与PAA分子间的氢键相互作用机制，结合单壁碳纳米管(SWCNTs)的导电网络，成功制备出Si/C@PGS复合电极。论文发表于《Journal of Alloys and Compounds》。

关键技术包括：1) 通过流体化床反应器制备CVD Si/C材料；2) 采用FTIR和XPS表征氢键相互作用；3) 通过电化学阻抗谱(EIS)分析Li⁺扩散动力学；4) 组装软包全电池进行长循环测试。

材料制备与表征
通过SiH₄在多孔碳基体中的热分解制备CVD Si/C材料，TEM显示硅纳米颗粒均匀分布在碳骨架中。FTIR证实PG的羟基与PAA的羧基形成梯度氢键，XPS进一步验证了分子间相互作用。

电化学性能
Si/C@PGS电极在0.1 C下循环200次容量保持率达88.4%，优于传统PAA电极(72.1%)。DFT计算表明梯度氢键能有序断裂以释放应力。软包电池在1 C充电/2 C放电条件下稳定循环1600次，体积膨胀率仅18.7%。

结论与意义
该研究首次将桃胶多糖应用于电池粘结剂，通过构建梯度氢键网络解决了硅基负极的体积膨胀难题。Si/C@PGS电极展现出优异的循环稳定性和倍率性能，其商业化软包电池的成功验证为高能量密度LIBs的实际应用提供了可靠解决方案。密度泛函理论计算与实验结果的相互印证，为新型粘结剂设计提供了理论指导。