ZnAl层状双氢氧化物在硝酸盐和CO2电合成尿素中的应用潜力探索

为解决酸性矿山废弃物(AMD)导致的酸性和金属污染问题，研究人员通过碱激活技术将富含铝硅酸盐的废石(WR)与F级粉煤灰(FA)结合，开发出环境地质聚合物(EG)。该材料在常温下形成机械强度达29 MPa的胶结结构，有效封装硫化矿物并固定有毒金属(如As、Cd)，为矿山废弃物修复提供了可持续解决方案。

　　

矿山废弃物对环境构成的威胁日益严峻，尤其是富含硫化矿物的废石(WR)在氧化后会产生酸性矿山排水(AMD)，导致重金属污染和生态破坏。传统修复方法如土壤覆盖成本高昂且易失效，亟需创新解决方案。澳大利亚研究人员通过碱激活技术，将工业副产品粉煤灰(FA)与废石结合，开发出具有双重功能的环境地质聚合物(EG)。

研究团队采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和近边X射线吸收精细结构(NEXAFS)等技术，系统分析了材料的结构演变和金属固定化机制。通过调整FA/WR比例(0-60%)和养护时间(4-24周)，评估了机械性能与化学稳定性。

3.1 前驱体特性与碱溶解行为
废石(WR)和粉煤灰(FA)的粒径分布和矿物组成显著影响反应活性。FA中80%为非晶相，更易释放活性SiO₄和AlO₄单元。碱溶解实验显示，WR初始Al释放量高于Si(Si/Al=0.4)，而FA相反(Si/Al=1.4)，需添加硅酸钠(SSS)调节至最佳Si/Al≈2。

3.2 机械强度发展
含60% WR的EG在4周后抗压强度达22 MPa，24周后提升至29 MPa。强度提升归因于持续矿物溶解和聚合反应，远超英国填埋场标准(1 MPa)。

3.3 胶结结构与微观机制
XRD显示反应产物为无定形钠铝硅酸盐凝胶(N-A-S-H)，其特征峰(20-40° 2θ)随养护时间向高角度偏移。SEM-EDS证实凝胶相富含Si、Al、Na，有效封装未反应的FA颗粒和硫化矿物。TEM显示纳米级凝胶相包裹Fe矿物颗粒，SAD衍射环证实其非晶态特性。

3.4 化学键合与配位环境
FTIR检测到Si-O-T(T=Si/Al)键振动峰从1040 cm^-1移至975-985 cm^-1，证实Al³⁺取代Si⁴⁺形成三维网络。Al K-edge NEXAFS显示^[6]Al向^[4]Al转化，凝胶中四配位Al含量随WR添加增加51-92%。

3.5 环境稳定性
毒性浸出实验(TCLP)显示EG对As、Cd等重金属的固定率高达95%，浓度远低于EPA标准。As的稳定化主要依赖Fe(氢)氧化物吸附和凝胶物理封装，而非钙砷酸盐沉淀。

该研究证实EG技术可将硫化废石转化为具有工程强度的胶结层，通过三重机制实现污染控制：(1)化学键合形成Si-O-Al网络；(2)物理封装隔离反应矿物；(3)静电吸附固定阴离子污染物。这种"变废为宝"的策略为矿山修复提供了兼具环境效益和经济效益的解决方案，论文发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》。