钾掺杂g-C3N4/BiOBr异质结的S型电荷转移机制及其在四环素高效光降解中的应用

【字体: 时间:2025年07月21日 来源:Journal of Environmental Management 8.0

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  为解决抗生素污染问题,研究人员通过钾掺杂和异质结构建策略,开发了具有S型电荷转移机制的KCN/BiOBr复合光催化剂。该材料在可见光下对四环素(TC)降解率高达92.7%,其反应速率(r=0.209 mmol g?1 h?1)和量子产率(QY=1.18E-04)显著优于同类材料,为水环境治理提供了新方案。

  

抗生素污染是当前环境治理的重大挑战,四环素类化合物在自然环境中难以降解的特性尤其令人担忧。传统处理方法效率低下,而光催化技术因其绿色高效的特点成为研究热点。然而,普通光催化剂存在电荷复合率高、可见光利用率不足等瓶颈。韩国国立研究基金会(National Research Foundation of Korea)支持的研究团队创新性地将钾掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4)与溴氧化铋(BiOBr)复合,构建了具有阶梯型(S-scheme)电荷转移路径的异质结材料,相关成果发表在《Journal of Environmental Management》。

研究采用两步法制备材料:先通过煅烧法制备钾掺杂g-C<3N4(KCN),再用水热法将其与BiOBr复合。通过调控KOH添加量(5-250 mg)获得系列样品,最优配比的KCN2/B3复合材料通过TEM、XRD等技术表征确认其多层结构。

Microstructural analysis of the as-prepared samples
透射电镜显示KCN2呈大平面片层结构,BiOBr纳米片不规则分布在KCN2表面,有效防止团聚。0.32 nm晶格条纹对应BiOBr的(110)晶面,0.218 nm条纹来自KCN2的(002)晶面,证实异质结成功构建。

Conclusion
KCN2/B3在300 W氙灯(280 mW)照射下实现92.7%的TC降解率,其时空产率(STY=5.90E-03 molecules·photon?1·g?1)显著优于文献报道值。性能提升源于三方面:(1)钾掺杂拓宽g-C3N4光响应范围;(2)S型异质结促进电荷分离;(3)大比表面积提供丰富活性位点。

CRediT authorship contribution statement
Baofei Hao和Ki-Hyun Kim为共同通讯作者,团队完成从概念设计到论文撰写的全过程。韩国基础科学研究所(KBSI)和聚合物复合材料中心(CPCM)提供了设备支持。

该研究不仅开发出高效光催化剂,更通过S型异质结设计为新型环境功能材料开发提供理论指导。其意义在于:(1)证实钾掺杂可有效调控g-C3N4电子结构;(2)阐明异质结界面对电荷转移的调控机制;(3)为抗生素废水处理提供可规模化应用的解决方案。研究获得韩国政府(NRF-2021R1A3B1068304)和脑池计划(2020H1D3A1A0407916614)资助,体现了基础研究向实际应用的转化潜力。

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