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磁性分离辅助熵驱动催化比率型电化学适体传感器用于水产品中Pb2+和Hg2+的双重检测:食品安全监测的高效放大策略
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年07月21日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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针对水产品中Pb2+和Hg2+协同毒性检测难题,研究人员开发了基于磁性分离辅助熵驱动催化(EDC)的比率型电化学适体传感器。该传感器以Fe@ZIF67-NH2为内参比电极,结合双EDC反应和磁分离技术,实现0.1-104 ng/mL线性范围及0.03 ng/mL级检测限,为复杂基质中重金属离子(HMIs)多重检测提供了高灵敏度解决方案。
【研究背景】
重金属污染如同潜伏在餐桌上的"隐形杀手",尤其是铅(Pb2+)和汞(Hg2+)这对"毒搭档"在水产品中的协同毒性,其危害远超单一金属的简单相加。传统检测方法如同"单腿走路"——比色法易受干扰离子欺骗,阳极溶出伏安法(ASV)则常因电极位点争夺而"误判敌情"。更棘手的是,现有技术难以捕捉重金属离子(HMIs)在真实环境中的"协同作案"证据。面对这一挑战,东南大学(SEU)的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表了一项突破性研究,将熵驱动催化(EDC)这一"分子永动机"与磁性分离技术巧妙结合,打造出能同时追踪Pb2+和Hg2+的"智能传感器侦探"。
【关键技术】
研究团队采用三步核心技术:1)合成铁掺杂氨基化ZIF-67(Fe@ZIF67-NH2)作为兼具导电性和稳定内参比的电极基底;2)设计双通道EDC反应体系,通过DNA链置换实现Pb2+和Hg2+信号的独立循环放大;3)引入磁珠(MBs)捕获碳点(CDs)标记的DNA产物,有效隔离干扰链降低背景噪声。实际样本检测采用市售干制海产品,以ICP-MS作对照验证。
【研究结果】
•材料表征:SEM显示Fe@ZIF67-NH2呈550±50 nm模糊多面体,Fe3O4修饰使其比表面积提升至969.5 m2/g,XRD证实成功保留ZIF-67晶型结构。
•传感性能:传感器对Pb2+和Hg2+的检测限分别达0.1 ng/mL和0.03 ng/mL,较传统方法灵敏度提升1-2个数量级。干制海产品加标回收率96.4-107.0%,RSD<6.60%。
•抗干扰验证:磁分离使非特异性杂交信号降低82%,CDs/Fe@ZIF67-NH2电流比(ICDs/IZIF)有效抵消基质效应。
【研究意义】
这项研究首次将磁性分离技术引入HMIs的EDC检测体系,破解了多组分样本中DNA链交叉反应的"识别困局"。Fe@ZIF67-NH2的"双面角色"设计(既是信号锚定点又是内参比)为比率型传感器提供了新范式。实际样本检测结果与ICP-MS的高度一致性,证实该策略在复杂食品基质中的实用价值,为食品安全监测和环境污染分析提供了可推广的技术模板。正如通讯作者wang xiaoying教授团队强调,这种"分离-放大-自校准"三位一体的设计理念,有望拓展至其他有害物质的多元检测领域。
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