纳米多孔MXene中CO2溶解度的原子尺度调控机制及其在CO2/CH4分离与渗透优化中的突破性发现

针对CO2分离过程中溶解度调控的难题，研究人员通过分子动力学模拟揭示了2D纳米多孔M2CO2（M=Sc-Y-Zr-Nb）中金属原子对CO2溶解度的主导作用，发现Nb2CO2可实现100% CO2/CH4选择性，Y掺杂使CO2渗透率提升至1.04×10?4 mol/s?m2?Pa，为MXene膜设计提供理论指导。

　　

随着全球对可再生能源需求的增长，沼气和天然气的高效利用成为减少碳排放的关键。然而，其中混杂的CO₂会显著降低能源效率，传统分离技术如化学吸收法能耗高且污染严重。膜分离技术因其低成本和环境友好性被视为理想解决方案，但现有二维材料如MXene虽具有优异机械性能，其强CO₂-膜相互作用反而阻碍分离效率。如何通过原子尺度设计调控CO₂溶解度成为突破技术瓶颈的核心问题。

山东科技大学的研究团队在《Materials Today Physics》发表的研究中，通过分子动力学模拟（MD）和密度泛函理论（DFT）计算，系统探究了8种过渡金属构成的纳米多孔M₂CO₂ MXene。研究发现：Nb₂CO₂凭借其独特的孔径限域效应实现100% CO₂/CH₄选择性；而Y₂CO₂通过增强CO₂-膜相互作用使渗透率达到1.95×10^?4 mol/s?m²?Pa。更引人注目的是，Y掺杂的Nb₂CO₂将CO₂溶解度提升至7.88×10⁷ mol/m⁴?Pa，揭示了金属原子在纳米孔边缘的电子结构调控是影响溶解度的关键因素。

关键技术包括：1）基于VASP软件的DFT结构优化（能量收敛标准10^?6 eV）；2）采用LAMMPS进行跨尺度MD模拟；3）通过径向分布函数（RDF）分析CO₂-膜相互作用；4）结合均方位移（MSD）和质心位移（COM）量化渗透动力学。

【模型设计】
通过对比Sc/Y/Zr/Nb等金属的M₂CO₂结构，发现孔径在3.5-4.2 ?时能有效区分CO₂（动力学直径3.3 ?）和CH₄（3.8 ?）。DFT计算证实-O终端MXene具有最优稳定性。

【结论】
研究首次阐明纳米孔边缘金属原子通过调控CO₂的吸附位点密度和结合能来主导溶解度，其中Y原子因4d轨道电子特性表现出最优的平衡吸附-扩散能力。该发现突破了传统认为孔径是唯一决定因素的观点，为开发新一代智能分离膜提供了原子级设计准则。

这项工作的意义在于：1）建立了MXene纳米孔金属组成-溶解度-渗透率的定量关系；2）提出"金属原子工程"新策略，通过单原子掺杂可精准调控分离性能；3）为碳中和背景下天然气纯化技术的革新提供了理论框架。后续研究可进一步探索更多过渡金属组合及复杂气体体系中的应用潜力。