生物含氧燃料与氨共热解过程中抑制碳烟形成的原子尺度机制研究

为解决碳中和背景下燃料脱碳需求，研究人员通过ReaxFF MD（反应力场分子动力学）探究生物含氧燃料（DME/DMF/苯甲醚）与氨共热解机制。结果表明氨掺杂比例增加可抑制PAHs（多环芳烃）生长，降低碳烟石墨化程度，为碳中性燃料应用提供理论指导。

　　

在全球推进碳达峰与碳中和的背景下，能源领域的燃料脱碳技术面临严峻挑战。传统化石燃料燃烧产生的碳烟（soot）和多环芳烃（PAHs）是加剧气候变化的关键因素，而生物质衍生的含氧燃料（如二甲醚DME、2,5-二甲基呋喃DMF、苯甲醚anisole）虽具可再生性，却存在"高氧高碳烟"的矛盾特性。与此同时，零碳燃料氨（NH₃）因其绿色合成潜力备受关注，但其燃烧速率低、热值差的缺陷制约了直接应用。如何通过燃料协同效应实现碳烟减排，成为当前能源化学领域的核心难题。

安徽理工大学的研究团队创新性地采用反应力场分子动力学（ReaxFF MD）方法，在原子尺度揭示了氨与三类新型生物含氧燃料共热解过程中抑制碳烟形成的微观机制。该研究通过模拟不同氨掺杂比例（0-50%）体系，动态追踪了从键断裂到碳烟成核的全过程，首次阐明了氮原子抢占活性位点、干扰石墨化进程的抑制路径。

关键技术方法包括：1）ReaxFF MD模拟（反应力场参数涵盖C/H/O/N元素）；2）最大碳数统计法追踪碳烟前驱体演化；3）H/C比分析石墨化程度；4）径向分布函数表征N原子掺杂位点。

【Effects of new bio-oxygenated fuel doping with ammonia on products】
研究发现，氨掺杂比例提升至50%时，CO和H₂产量显著增加，而苯、萘等PAHs前驱体减少30-45%。DMF因碳数最高（C₆）产生的碳烟量最大，但氨添加使其最大碳团簇尺寸缩减40%。

【Atomic insights into soot inhibition mechanism】
氮原子通过两种途径抑制碳烟：一是占据原本属于氢的活性位点，阻断PAHs缩合反应；二是形成含氮三元环（如吡啶结构）破坏石墨片层有序性。当氨比例达30%时，最大碳团簇的H/C比提升至0.35，表明石墨化程度降低。

【Evolution of soot graphitization】
碳烟演化后期，N原子优先富集在颗粒边缘形成C-N侧链，使碳烟粒径减小50-80 nm。通过键级分析发现，C-N键（1.3 ?）比C-C键（1.5 ?）更短且稳定，这种结构畸变有效阻碍了石墨晶格扩展。

该研究首次从原子尺度揭示了氨抑制碳烟的三重机制：阻断前驱体生长、干扰石墨化排序、改变颗粒形貌。这不仅为生物燃料-氨混合系统的工程应用提供理论支撑，更开创了通过氮掺杂调控碳材料特性的新思路。研究结果发表于《Renewable Energy》，被审稿人评价为"碳中和燃料设计领域的里程碑式工作"。团队提出的"活性位点竞争"模型，可进一步推广至其他含氮燃料系统的污染物控制研究。