Pt-CeO2界面工程调控NSR催化剂氧化还原性能的机制研究

为解决贫燃汽油发动机尾气中NOx净化难题，研究人员通过构建Pt/CeO2/Al2O3催化剂体系，揭示了Pt-CeO2界面三重锚定机制（Pt-O-Ce键合、氧空位锚定、电荷重分布），显著提升水热老化后Pt分散度（22.46% vs. 3.33%）并维持NOx还原效率（87.67%），为NSR催化剂抗烧结设计提供新思路。

　　

随着全球碳中和进程加速，贫燃发动机因高热效率成为汽车工业的重要选择，但其富氧尾气中氮氧化物（NO_x）的净化始终是行业痛点。传统三元催化剂（TWC）在富氧条件下失效，而主流的尿素选择性催化还原（SCR）技术又面临还原剂添加的复杂性问题。在此背景下，无需外加还原剂的NO_x存储还原（NSR）技术展现出独特优势，但催化剂的氧化还原性能失衡和高温烧结问题长期制约其实际应用。

针对这一挑战，国内某研究机构的研究团队在《Results in Engineering》发表重要成果，通过精准调控Pt-CeO₂界面结构，成功破解了NSR催化剂抗烧结与性能维持的难题。研究采用浸渍法制备Pt/Al₂O₃和Pt/CeO₂/Al₂O₃催化剂，结合物理混合BaCO₃/BaAl₂O₄/γ-Al₂O₃存储组分构建双组分催化体系。通过ICP-OES、CO化学吸附、XRD、TEM、XPS、H₂-TPR和拉曼光谱等多维表征技术，系统解析了催化剂结构-性能关系。

2.1. Pt基催化剂表征
通过CO化学吸附发现，CeO₂修饰使老化后Pt分散度保持22.46%（未修饰仅3.33%），TEM显示Pt粒径从34.48nm降至5.17nm。XRD证实CeO₂有效抑制Pt衍射峰增强，HRTEM观察到稳定的Pt(111)-CeO₂(111)界面晶格条纹。XPS揭示界面电子转移导致Pt⁰结合能位移，Ce³⁺含量保持23.26%以上，氧空位浓度通过拉曼540cm^-1特征峰得以验证。H₂-TPR显示Pt-CeO₂界面使还原峰温度降低24°C，表明氧迁移能力增强。

2.2. 催化性能测试
NO_x-TPD显示Ce修饰催化剂在老化后仍保持370°C的NO₂脱附峰，而未修饰催化剂该特征完全消失。氧化性能测试中，新鲜Pt/Al在300°C展现最高NO氧化能力（58.6%），但老化后Ce修饰体系在500°C仍维持87.67%的NO_x还原效率（NRE），显著高于未修饰体系（72.14%）。

该研究首次提出Pt-CeO₂界面三重锚定机制：①Pt-O-Ce共价键形成抑制原子迁移；②CeO₂氧空位作为几何锚定点；③界面电荷重分布稳定Pt氧化态。这种协同作用使催化剂在800°C水热老化后仍保持优异性能，为设计高稳定性NSR催化剂提供了明确的界面工程策略。研究成果不仅解决了贫燃发动机尾气净化的关键技术瓶颈，其揭示的金属-载体相互作用机制对开发其他高温催化体系也具有重要借鉴意义。