铁中刃位错核心氢捕获能量的第一性原理计算及其对氢脆机制研究的启示

为揭示钢铁氢脆机制的关键科学问题，日本原子能机构研究人员采用第一性原理计算结合机器学习势函数方法，创新性地在378个Fe原子的小型周期单元中模拟了体心立方铁中刃位错核心的氢捕获行为。研究发现尽管单元尺寸限制导致捕获能量高估<10%，但该方法为理解氢在晶格缺陷处的富集机制提供了重要理论依据，对开发抗氢脆材料具有指导意义。

　　

钢铁材料在能源和交通领域的广泛应用使其环境耐久性问题备受关注，其中氢脆现象（hydrogen embrittlement）堪称"金属材料的无声杀手"。当氢原子渗透到金属晶格中，会在应力作用下聚集于晶格缺陷处，导致材料突然脆性断裂。尽管这种现象已被发现百余年，其微观机制仍存在诸多未解之谜。问题的核心在于氢原子与金属晶格缺陷的相互作用机制尚不明确，特别是氢在刃位错（edge dislocation）这种常见线缺陷处的捕获行为缺乏定量描述。传统实验手段难以在原子尺度观测这一动态过程，而理论计算又面临巨大挑战——体心立方（body-centered cubic, BCC）铁中的刃位错核心结构复杂，需要数百个原子建模，且需考虑长程应变场的影响。

日本原子能源机构（Japan Atomic Energy Agency）的Masatake Yamaguchi团队在《Science》发表的研究中，通过创新性的计算方法攻克了这一难题。研究人员采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，构建了包含378个Fe原子的周期性单元，其中巧妙设计了两组符号相反的刃位错核心。为克服有限尺寸效应，他们引入机器学习神经网络势函数对铁-氢（Fe-H）体系进行修正。研究发现，虽然小尺寸模型会导致氢捕获能（trapping energy）被高估，但误差控制在10%以内，这为后续研究提供了可靠的量化基准。

关键技术包括：1）构建含反向刃位错对的周期性超胞模型；2）采用第一性原理计算氢捕获能；3）应用机器学习势函数校正尺寸效应；4）基于BCC铁磁性基态进行模拟。所有计算均在该机构超级计算机上完成。

【研究结果】
• 模型构建验证：通过378个Fe原子的周期性单元成功再现了BCC铁中刃位错的核心结构，反向位错设计有效抵消了长程应变场干扰。
• 氢捕获能计算：第一性原理直接计算显示氢原子在位错核心处的结合能显著高于完整晶格位置。
• 尺寸效应修正：机器学习势函数分析表明，虽然当前模型因尺寸限制高估捕获能，但误差范围在工程可接受区间。

【结论与意义】
该研究首次从量子力学层面定量揭示了氢原子在铁刃位错核心的捕获特性，建立了小尺度计算模型与宏观性能的关联桥梁。研究发现刃位错核心作为"氢陷阱"的有效性，为理解氢脆的初始阶段提供了原子尺度解释。方法学上创新的反向位错模型设计和机器学习校正策略，为复杂缺陷体系的计算模拟开辟了新途径。这些成果不仅对发展抗氢脆钢材具有指导价值，其研究方法还可推广至其他金属-氢系统的研究，在核反应堆材料、高压储氢容器等领域具有重要应用前景。