碳纳米片限域锌铁氧化物纳米颗粒活化过硫酸盐高效去除苯酚：实现单线态氧的选择性生成

为解决废旧磷酸铁锂电池(S-LFP)回收经济性低和电镀废水Cr(VI)污染双重难题，清华大学研究人员创新性提出"废物协同"策略，利用含Cr(VI)电镀废水作为自维持浸出剂，实现锂选择性提取(92.34%)与Cr(VI)高效解毒(99.11%)双重目标。通过Fe(II)-Cr(VI)氧化还原耦合机制，该工艺活化能低至17.62 kJ/mol，再生LiFePO4正极材料首圈放电容量达146 mA·h·g-1，100次循环容量保持率95.4%，每公斤处理粉末可获1.34美元净收益，为锂电池回收提供了环境友好、经济可行的闭环解决方案。

　　

在全球能源转型浪潮中，锂离子电池(LIBs)作为清洁能源存储的核心载体正经历爆发式增长。其中磷酸铁锂电池(LFP)凭借高安全性和低成本优势，已占据中国72%的市场份额。然而随着5-8年使用周期的到来，预计到2030年我国废旧LFP(S-LFP)将突破200万吨。传统回收工艺面临双重困境：一方面需要消耗大量酸碱试剂(0.5-2.0M/kg)，另一方面电镀行业每年产生数百万吨含剧毒Cr(VI)废水。这两个看似不相关的环境难题，在清华大学研究团队的创新视角下却产生了奇妙的化学反应。

发表在《Separation and Purification Technology》的这项研究开创性地构建了"以废治废"的闭环体系。关键技术包括：(1)利用电镀废水固有酸度和Cr(VI)氧化性建立自维持浸出系统；(2)通过Fe(II)-Cr(VI)氧化还原耦合实现锂选择性浸出与铬同步解毒；(3)采用pH调控实现Cr(III)沉淀分离；(4)基于浸出残渣(FePO₄)直接再生LFP正极材料；(5)通过生命周期评价(LCA)和经济分析验证工艺可持续性。

【选择性锂浸出】实验表明，在Fe/Cr摩尔比3.5、pH 2.0、90°C条件下反应120分钟，锂浸出率达92.34%，同时Cr(VI)还原效率达99.11%。动力学分析显示该过程活化能仅为17.62 kJ/mol，远低于传统酸浸工艺。

【机理研究】XPS和FT-IR表征证实，Cr(VI)通过Fe(II)-Cr(VI)电子转移引发链式反应：Fe²⁺被氧化为Fe³⁺促使Li⁺从LiFePO₄晶格释放，同时Cr(VI)被还原为低毒Cr(III)。这种氧化还原介导的协同机制避免了外加氧化剂的使用。

【材料再生】以回收的Li_{23和FePO4为前驱体再生的LFP材料保持橄榄石结构，电化学测试显示其首圈放电容量达146 mA·h·g^-1(1C)，100次循环后容量保持率95.4%，与商业材料性能相当。}

【环境经济分析】LCA显示该工艺可降低46.7%的全球变暖潜值(GWP)，每处理1kg S-LFP粉末产生1.34美元净收益。相比传统工艺节省60%的化学试剂消耗。

这项由Chaocheng Zeng领衔的研究实现了三重突破：环境维度上同步解决S-LFP回收与Cr(VI)污染治理；科学维度上揭示Fe(II)-Cr(VI)氧化还原耦合新机制；产业维度上建立首个自维持的锂电池闭环回收范式。特别值得注意的是，工艺中Cr(III)沉淀物可作为铬化工原料，而浸出残渣直接用于正极再生，真正实现了"吃干榨净"的资源化理念。该研究为动力电池回收行业提供了兼顾环境效益与经济可行性的技术蓝图，其废物协同思路对其它重金属污染治理领域也具有重要借鉴意义。