MAI钝化处理的Ti3C2Tx MXene无粘结剂电极实现高性能钙钛矿太阳能电池的溶液法制备与界面稳定化研究

为解决钙钛矿太阳能电池(PSCs)碳电极因绝缘聚合物粘结剂导致效率受限的问题，研究人员开发了MAI(甲基碘化铵)钝化的Ti3C2Tx MXene无粘结剂电极。通过溶液处理技术直接沉积于钙钛矿层，实现13.8%的转换效率，显著优于碳电极(10.7%)，其75.2%的填充因子和0.55 Ω sq-1的薄层电阻为规模化应用提供新方案。

　　

在可再生能源领域，钙钛矿太阳能电池(PSCs)以其26.95%的实验室效率成为光伏新宠，但商业化进程面临电极材料的"导电-成本"悖论。传统碳电极虽成本低廉，却因绝缘聚合物粘结剂导致薄层电阻激增，大面积器件性能急剧衰减。更棘手的是，具有超高导电性的二维材料MXene与钙钛矿直接接触时，其表面亲水性基团会引发界面化学降解，犹如"导电双刃剑"制约着技术突破。

为破解这一难题，研究人员创新性地提出甲基碘化铵(MAI)表面钝化策略。通过最小化层剥离法(MILD)制备Ti₃C₂T_x纳米片后，采用"水-异丙醇-甲苯"三级溶剂交换消除水分敏感性，关键步骤是在异丙醇相引入MAI处理。这种分子手术刀般的修饰使MXene层间距从7.15°扩张至6.1°，XPS证实表面-OH基团减少而C-Ti-O键重组，形成化学惰性界面。

研究结果揭示：

1. 溶剂交换对Ti₃C₂T_x结晶度影响：SEM显示甲苯分散导致MXene片层折叠堆叠，XRD证实溶剂极性变化仅引起0.1°衍射角偏移，保持材料本征特性。
2. MAI处理抑制钙钛矿降解：未处理组24小时内出现PbI₂黄斑，封装实验排除湿度影响，证实表面-F/-OH基团与Pb²⁺的化学反应是主因。MAI处理使器件在360小时保持85%初始效率。
3. 材料特性演变：Raman光谱200 cm^-1峰增强表明Ti₃C₂O₂构型占比提升，IR光谱2900 cm^-1出现CH₃NH₃⁺特征峰，证实MAI化学吸附。
4. 光伏性能突破：MAI处理使FF从58.2%跃至75.2%，但EIS揭示93.9 Ω的电荷转移电阻导致S型J-V曲线，反映钝化与电荷提取的平衡难题。
5. 规模化优势验证：电极面积从0.1 cm²扩大到0.75 cm²时，MXene器件PCE衰减率(40%)仅为碳电极(48%)的83%，归因于0.55 Ω sq^-1的超低薄层电阻。

关键技术包括：MILD法合成MXene、三级溶剂交换、MAI原位钝化、热压碳电极对照制备，以及通过稳态/瞬态PL、EIS等多尺度表征技术解析界面动力学。

这项研究开创了"钝化-导电"双功能MXene电极新范式，其意义在于：① 首次实现溶液法直接沉积无粘结剂MXene电极，规避传统热压工艺；② MAI处理使界面稳定性与导电性兼得，为二维材料在光电器件中的应用提供普适性策略；③ 揭示MXene表面化学与钙钛矿降解的构效关系，为界面工程指明方向。尽管封装需求和水氧敏感性仍是产业化障碍，但该工作通过巧妙的分子界面手术，为突破钙钛矿电池"效率-成本-规模"不可能三角提供了MXene解决方案。