废弃碳源衍生的铁酸镧基光催化剂降解2-丙醇和乙醛的性能研究

【字体: 时间:2025年07月21日 来源:ChemCatChem 3.9

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  这篇研究通过溶液燃烧合成法制备了铁酸镧(LaFeO3)与废弃活性炭(WAC)的纳米复合材料(LF-WAC-NC),并系统评估了其在气相光催化降解2-丙醇和乙醛(VOCs)中的性能。结果表明,未煅烧的LF-WAC-NC因高比表面积(524 m2/g)和碳模板的协同作用,在紫外(UV-LED)和模拟太阳光(SOLARBOX)下均实现乙醛近100%降解,凸显了废弃碳资源在环境催化中的高效利用潜力。

  

1 引言

挥发性有机物(VOCs)如乙醛和2-丙醇是大气污染的关键组分,其光化学降解对环境和健康至关重要。铁酸镧(LaFeO3)钙钛矿因其可调带隙(~2.5 eV)和高效可见光吸收能力,成为光催化领域的研究热点。本研究创新性地利用汽车修理厂废弃活性炭(WAC)作为硬模板,通过溶液燃烧合成法构建LaFeO3/WAC纳米复合材料,旨在开发低成本、高性能的VOCs降解光催化剂。

2 实验部分

2.1 材料制备
以硝酸镧(La(NO3)3·6H2O)和硝酸铁(Fe(NO3)3·9H2O)为前驱体,柠檬酸为燃料,WAC(80 wt%)为模板,通过自蔓延燃烧合成LF-WAC-NC,并在700°C煅烧获得LF-WAC-700。对比样(LF-NC/LF-700)未添加WAC。

2.2 表征技术
X射线衍射(XRD)证实所有样品均形成正交晶系LaFeO3(Pnma空间群),WAC的引入使晶粒尺寸从116 nm降至45 nm,微应变增加至2709(表1)。拉曼光谱显示LF-WAC-NC中碳的D/G峰(1339/1597 cm?1),表明石墨化结构保留(图3)。氮气吸附显示LF-WAC-NC具有超高比表面积(524 m2/g),孔径分布与WAC相似(3.89 nm),证实其介孔特性(图5)。

3 结果与讨论

3.1 物化性质
WAC的微观模板效应显著:LF-WAC-NC中LaFeO3晶胞体积收缩(242.01 ?3 vs. 242.71 ?3),可能源于Al/Si杂质掺杂(EDX检测到5 at.% Al和7 at.% Si)。煅烧后碳消失,但残留的铝硅酸盐导致LF-WAC-700活性下降。

3.2 光催化性能
乙醛在LF-WAC-NC上的吸附率达77%(表3),远高于纯LaFeO3(28%)。光降解实验显示,LF-WAC-NC在UV-LED下反应速率常数(kobs)达20.2×10?3 min?1,5小时内实现完全矿化(CO2产率2.8 mM,接近理论值)。其优异性能归因于:

  1. 碳的吸附-催化协同:WAC作为乙醛“储库”,持续供给活性位点;
  2. 光吸收增强:碳基质拓宽可见光响应(图6);
  3. 电荷分离优化:碳抑制电子-空穴复合。

4 结论

本研究成功将废弃活性炭转化为高效光催化组分,LF-WAC-NC在VOCs降解中展现出“吸附-光催化”双功能特性。该工作为废弃碳资源的高值化利用和钙钛矿光催化剂设计提供了新思路,具有显著的环保与经济价值。

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